science >> Wetenschap >  >> Fysica

Kagome-spinijs realiseren in een gefrustreerde intermetallische verbinding

Kristalstructuur en magnetische eigenschappen van HoAgGe. (A) c-asprojectie van de HoAgGe-kristalstructuur, met de definitie van a en b richtingen. (B) Gevoeligheid bij lage temperatuur c(T) van HoAgGe voor zowel H//b als H//c onder 500 Oe, met dc(T)/dT in de inzet. (C) isotherme in-plane (H//b) magnetisatie voor HoAgGe bij verschillende temperaturen. (D) Afhankelijkheid van de metamagnetische overgangen op temperatuur, met de stippellijn die T1 aangeeft Credit:Science, doi:10.1126/wetenschap.aaw1666

Exotische fasen van materie, bekend als spin-ijs, worden gedefinieerd door gefrustreerde spins die zich houden aan lokale "ijsregels" - vergelijkbaar met elektrische dipolen in waterijs. Natuurkundigen kunnen ijsregels in twee dimensies definiëren voor Ising-achtige spins in het vlak die zijn gerangschikt op een kagome-rooster. De ijsregels kunnen tot uiteenlopende orden en opwindingen leiden. In een nieuw verslag over Wetenschap , Kan Zhao en een team in experimentele fysica, kristallografie, en materialen en techniek in Duitsland, de VS en Tsjechië gebruikten experimentele en theoretische benaderingen, waaronder magnetometrie, thermodynamica, neutronenverstrooiing en Monte Carlo-simulaties om het HoAgGe-kristal vast te stellen als een kristallijn systeem om de exotische kagome-spinijstoestand te realiseren. De opstelling bevatte een verscheidenheid aan gedeeltelijk en volledig geordende toestanden, evenals veldgeïnduceerde fasen bij lage temperaturen in overeenstemming met de experimentele vereisten van Kagome.

Vorming van exotische fasen van materie kan frustraties veroorzaken in spinsystemen. Bijvoorbeeld, lokale beperkingen in een molecuul kunnen leiden tot een macroscopisch aantal gedegenereerde grondtoestanden of tot een uitgebreide grondtoestand in entropie. In tweedimensionale opstellingen, ijsregels vereisen uitgebreide arrangementen van spins op driehoekig gevormde kagome-roosters. Bijgevolg, de kagome-spinijsjes vertoonden een meertraps bestelgedrag bij veranderende temperatuur. Natuurkundigen hadden tot nu toe alleen experimenteel kagome-spinijs gerealiseerd in kunstmatige spin-ijssystemen gevormd door nanostaafjes van ferromagneten georganiseerd in honingraatnetwerken. In dit werk. Zhao et al. gebruikte meerdere experimentele en theoretische benaderingen om de intermetallische verbinding HoAgGe aan te tonen als een natuurlijk bestaand kagome-spinijs met een volledig geordende grondtoestand.

Magnetische structuren van HoAgGe versus temperatuur en veld met H//b. (A) Geïntegreerde intensiteit van de magnetische piek (1/3, 1/3, 0) van 13 K tot 3,8 K volgens de neutronendiffractie, met de geïntegreerde intensiteit van de nucleaire site (1, 0, 0) als inzet. (B) Verfijnde magnetische structuren van HoAgGe bij 10 K. De magnetische eenheidscel wordt aangegeven door de groene ruit, met de drie ongelijke Ho-sites Ho1, Ho2, en Ho3 gelabeld met 1, 2, en 3, respectievelijk, voor de eenvoud. (C) Tegen de klok in zeshoeken van spins in de gedeeltelijk geordende structuur van HoAgGe bij 10 K, met 1/3 spins die niet deelnemen aan de langeafstandsbestelling. (D) Geïntegreerde intensiteit van magnetische piek (-1/3, 2/3, 1) en (1/3, 4/3, 1) versus veld bij 4 K. (E) Verfijnde magnetische structuur van HoAgGe bij 4 K. (F) Met de klok mee en tegen de klok in zeshoeken van spins in de magnetische structuur van HoAgGe bij 4K, wat precies de verwachte √3×√3grondtoestand van kagome-spinijs is. (G) Verfijnde magnetische structuur van HoAgGe bij H =1,5 T en T =4 K. De verfijning werd gedaan in de 3 × √3 lichtgroene rechthoek. De zes ongelijke Ho-sites zijn voor de eenvoud gelabeld met de nummers 1 tot en met 6. (H) Verfijnde magnetische structuur van HoAgGe bij H =2,5 T en T =1,8 K. (I) Verfijnde magnetische structuur van HoAgGe bij H =4 T en T =1,8 K, met de twee inequivalente Ho-sites aangeduid met 1 en 2. De veldrichting wordt gemarkeerd door de rode pijl voor (G) tot (I). Krediet:Wetenschap, doi:10.1126/wetenschap.aaw1666

Het team voerde vervolgens structuur- en magnetometriemetingen uit van HoAgGe. Hoewel in het verleden uitgevoerde neutronendiffractiemetingen niet-collineaire magnetische structuren van HoAgGe suggereerden, waren deze experimenten gebaseerd op poedermonsters die onvoldoende waren om de magnetische structuur volledig te bepalen in aanwezigheid van frustratie. Zhao et al. gecombineerde neutronendiffractie met thermodynamische metingen in monokristallijn HoAgGe om de exotische temperatuur en magnetische veldafhankelijke magnetische structuren te tonen - in overeenstemming met de kagome-ijsregel. Om magnetische structuren van neutronendiffractie volledig te bepalen op basis van niet-triviale spinstructuren van HoAgGe, Zhao et al. eenkristal neutronendiffractie-experimenten uitgevoerd, tot 1,8 K. Onder een hoge temperatuurovergang bij 11,6 K, het team observeerde een magnetische piek.

Toen ze de neutronengegevens verfijnden bij 4 K, het team observeerde een meer gedetailleerde magnetische structuur waarbij de volledig geordende grondtoestand afwisselende zeshoekige spins met de klok mee en tegen de klok in aangaf. De resulterende √3 x √3 grondtoestand representeerde precies het klassieke kagome spin-ijs, zoals theoretisch voorspeld. Volgens de kagome-ijsregel, de overheersende ferromagnetische koppeling van de naaste buren moet plaatsvinden tussen coplanaire spins met plaatsafhankelijke Ising-achtige uniaxiale anisotropie. In het huidige werk, Zhao et al. berekende en bevestigde Ising-achtige anisotropie van het kristallijne elektrische veld (CEF) voor de HoAgGe-kristallen.

Magnetische soortelijke warmte en INS-resultaten van HoAgGe. (A) Magnetische bijdrage aan de soortelijke warmte Cm van HoAgGe met de stippellijnen die T1 aangeven T2, en een brede piek bij 26 K. Merk op dat de foutbalken onder 30 K kleiner zijn dan de symboolgroottes. (Inzet) Soortelijke warmte van HoAgGe, LuAgGe, en hun verschil. Dit laatste wordt gedefinieerd als de som van de magnetische en nucleaire bijdragen aan de soortelijke warmte van HoAgGe. (B) Cm/T-gegevens en de bijbehorende magnetische entropie Sm, die de theoretische waarde van Rln17 boven 100 K benadert. (C) Verschil tussen de magnetische soortelijke warmte van HoAgGe en die van Lu1-xHoxAgGe (x =0,52 en 0,73) na normalisatie (zie tekst). (D) INS-spectra van HoAgGe bij 10 K met invallende neutronengolflengte 3 . (E) Constante Q-cuts (1,4

Om de authenticiteit van HoAgGe als een kagome-spinijs verder te bevestigen, het onderzoeksteam onderzocht of gevestigde ijsregels ook buiten de volledig geordende grondtoestand van toepassing waren. Met behulp van neutronendiffractie onder magnetische velden toonden ze aan dat HoAgGe aan deze vereisten voldeed en observeerden ze een toenemend magnetisch veld met plotselinge veranderingen tijdens metamagnetische overgangen. Voor meer informatie, Zhao et al. verfijnde de magnetische structuren verkregen door neutronenverstrooiing en merkte magnetische overgangen op om het resultaat te zijn van de concurrentie tussen het externe magnetische veld en zwakkere koppelingen die de ijsregel niet beïnvloeden.

Nadat was vastgesteld dat de kagome-ijsregel van toepassing was op HoAgGe-kristallen bij lage temperatuur, het team onderzocht thermodynamisch gedrag van kagome spin-ijs door de magnetische bijdrage aan specifieke warmte te isoleren door bijdragen van de kernen af ​​​​te leiden, roostertrillingen en rondreizende elektronen van het kristal. Om te bepalen in hoeverre Ho-ionische spins van het HoAgGe-kristal ongeveer als Ising kunnen worden beschouwd, Zhao et al. besprak vervolgens de kristallijne elektrische veld (CEF) effecten. Om CEF-splitsing direct te begrijpen, ze voerden inelastische neutronenscatting (INS) experimenten uit van HoAgGe-kristallen met behulp van de geavanceerde vluchttijdspectrometer. De resultaten wezen op vier CEF-modi met lage energie die anisotropie van het Ising-type laten zien.

Magnetische structuurfactor van Monte Carlo-simulatie in een cel van 18 x 18 eenheden bij (A) T =1 K, (B) T =5 K en (C) T =15 K. De horizontale en verticale assen waren respectievelijk (H, H, 0) en (-K, K, 0). Krediet:Wetenschap, doi:10.1126/wetenschap.aaw1666

Op basis van het experimentele bewijs, ze stelden een klassiek spinmodel voor met Ising-achtige in-plane spins op een 2D vervormd kagome-rooster. Met behulp van Monte Carlo-simulaties van het klassieke spinmodel op een 18 x 18 rooster, ze reproduceerden de grondtoestand en gedeeltelijk geordende toestand om het klassieke spinmodel en de belangrijkste kenmerken van het HoAgGe-magnetisme bij lage temperaturen vast te leggen. Het in de studie ontwikkelde model verschilde van zowel dipolaire als korteafstandskagome-ijsgevallen met betrekking tot uitwisselingskoppelingen en dipolaire interacties op lange afstand, waarbij verder onderzoek een apart onderzoek vereist.

Monte Carlo-simulaties van het 2D klassieke spinmodel voor HoAgGe. (A) M(H) krommen bij 1 K voor H langs de a- en b-assen. (B) Temperatuurafhankelijkheid van de soortelijke warmte per spin. (C) Magnetische entropie per spin berekend op basis van de soortelijke warmte. De drie horizontale stippellijnen komen overeen met ln2 ≈ 0,693 (paramagnetische Ising), 0,501 (ijsbestelling op korte afstand), en 1 3ln2≈0:231 (toroïdale orde), respectievelijk. Voor de berekening werd een 18 x 18 cel gebruikt. Krediet:Wetenschap, doi:10.1126/wetenschap.aaw1666

Op deze manier, de Monte Carlo-simulaties van het klassieke spinmodel kwamen slechts gedeeltelijk overeen met de experimenten. Het verschil kan het gevolg zijn van meerdere, laaggelegen CEF-niveaus van de Ho 3+ ionen. In HoAgGe, de metalliciteit onderdrukte tegelijkertijd de CEF-splitsing van Ho 3+ ionen om uitwisselingskoppeling tussen hen te verbeteren, waardoor de twee energieschalen vergelijkbaar zijn met laaggelegen CEF-niveaus. Het resulterende semi-klassieke model kan nog steeds worden toegewezen aan een Ising-model, daarmee de validiteit van het experiment verklaren. Vergeleken met andere pyrochloorspin-ijsjes, de metaalachtige aard van HoAgGe maakte het tot een kagome-ijs op hoge temperatuur en kan ook leiden tot verdere exotische verschijnselen, waaronder interacties tussen elektrische stromen en magnetische monopolen, evenals metallische magneto-elektrische effecten.

© 2020 Wetenschap X Netwerk