Ultrasnel, multidimensionale spectroscopie ontsluit effecten op macroscopische schaal van kwantumelektronische correlaties.

Onderzoekers van het FLEET-onderzoekscentrum ontdekten dat lage energetische toestanden gecorreleerd zijn in een gelaagde, supergeleidend materiaal LSCO (lanthaan, strontium, koper, zuurstof).

Spannend het materiaal met een ultrasnelle ( <100fs), straal van nabij-infrarood licht produceert coherente excitaties die een verrassend 'lange' tijd van ongeveer 500 femtoseconden aanhouden, afkomstig van een kwantumsuperpositie van aangeslagen toestanden in het kristal.

De sterke correlatie tussen de energie van deze coherentie en de optische energie van het uitgezonden signaal duidt op een coherente interactie tussen de toestanden bij lage en hoge energie.

Dit soort coherente interactie, hier voor het eerst gemeld, is de wortel van vele intrigerende en slecht begrepen fenomenen die door kwantummaterialen worden weergegeven.

Het is een van de eerste toepassingen van multidimensionale spectroscopie om gecorreleerde elektronensystemen zoals supergeleiders bij hoge temperatuur te bestuderen.

Kwantummaterialen onderzoeken

De intrigerende magnetische en elektronische eigenschappen van kwantummaterialen zijn veelbelovend voor toekomstige technologieën.

Echter, het beheersen van deze eigenschappen vereist een beter begrip van de manieren waarop macroscopisch gedrag ontstaat in complexe materialen met sterke elektronische correlaties.

Potentieel bruikbare elektrische en magnetische eigenschappen van kwantummaterialen met sterke elektronische correlaties zijn onder meer:​​Mott-overgang, kolossale magnetoweerstand, topologische isolatoren, en supergeleiding bij hoge temperaturen.

Dergelijke macroscopische eigenschappen komen voort uit microscopische complexiteit, geworteld in de concurrerende interacties tussen de vrijheidsgraden (lading, rooster, draaien, orbitaal, en topologie) van elektronische toestanden.

Hoewel metingen van de dynamiek van geëxciteerde elektronische populaties enig inzicht hebben kunnen geven, ze hebben de ingewikkelde dynamiek van kwantumcoherentie grotendeels verwaarloosd.

In deze nieuwe studie onderzoekers pasten voor het eerst multidimensionale coherente spectroscopie toe op de uitdaging, gebruikmakend van het unieke vermogen van de techniek om onderscheid te maken tussen concurrerende signaalroutes, selectief opwindende en indringende laagenergetische excitaties.

Onderzoekers analyseerden de kwantumcoherentie van excitaties geproduceerd door het raken van LSCO (lanthaan, strontium, koper en zuurstof) kristallen met een opeenvolging van op maat gemaakte, ultrasnelle stralen van nabij-infrarood licht die minder dan 100 femtoseconden duren

Deze samenhang heeft ongebruikelijke eigenschappen, duurt een verrassend 'lange' tijd van ongeveer 500 femtoseconden, en komt voort uit een kwantumsuperpositie van aangeslagen toestanden in het kristal.

2D-spectrum dat het energieverschil tussen de toestanden in de kwantumsuperpositie toont, eerder getoond, tijdens en na pulsoverlap

"We vonden een sterke correlatie tussen de energie van deze coherentie en de optische energie van het uitgezonden signaal, wat wijst op een speciale coherente interactie tussen de toestanden bij lage en hoge energie in deze complexe systemen, ", zegt studieauteur Jeff Davis (Swinburne University of Technology).

Omdat het aantal beschikbare excitaties de bandstructuur van een kristal beïnvloedt, de effectieve energiestructuur verandert tijdelijk tijdens de meting, die laagenergetische excitaties en optisch opgewonden elektronische toestanden met elkaar verbindt.

De studie toont aan dat multidimensionale coherente spectroscopie complexe kwantummaterialen op ongekende manieren kan onderzoeken.

Naast een belangrijke vooruitgang in ultrasnelle spectroscopie van gecorreleerde materialen, het werk heeft een bredere betekenis in de optica/fotonica, scheikunde, nanowetenschap, en gecondenseerde materie wetenschap.

"Aanhoudende coherentie van kwantumsuperposities in een optimaal gedoteerde cuprate onthuld door 2-D spectroscopie" werd gepubliceerd in wetenschappelijke vooruitgang in februari 2020.