Elke minuut komt er een vuilniswagen aan plastic in de oceaan terecht. Wereldwijd, de mensheid produceert elk jaar meer dan 300 miljoen ton plastic, waarvan wordt voorspeld dat veel ervan eeuwen tot millennia zal duren en zowel het aquatische als het terrestrische milieu vervuilt. PET-kunststof, afkorting voor polyethyleentereftalaat, is het vierde meest geproduceerde plastic en wordt gebruikt om dingen als drankflessen en tapijten te maken, de laatste wordt in wezen niet gerecycled. Sommige wetenschappers hopen dat te veranderen, supercomputers gebruiken om een ​​enzym te ontwikkelen dat PET afbreekt. Ze zeggen dat het een stap is op een lange weg naar het recyclen van PET en andere kunststoffen tot commercieel waardevolle materialen op industriële schaal.

"We gaan idealiter van een plek waar plastic moeilijk te recyclen is naar een plek waar we de natuur en miljoenen jaren van evolutie gebruiken om dingen zo te sturen dat plastic gemakkelijk te recyclen is. " zei Lee Woodcock, een universitair hoofddocent scheikunde aan de Universiteit van Zuid-Florida. Woodcock was co-auteur van een studie die de structuur van een enzym bestudeerde om PET af te breken en werd in maart 2018 gepubliceerd in de Proceedings van de National Academy of Sciences .

De studie bouwt voort op een ontdekking in 2016 door Yoshida et al. van een bacterie, Ideonella sakaiensis 201-F6, dat zich voedt met PET-plastic als bron van koolstof en energie. De PNAS studieauteurs concentreerden zich op het plastic-afbrekende enzym van de bacterie, PETase genoemd. Teamleden aan de Universiteit van Portsmouth, onder leiding van professor John McGeehan, gebruikte röntgenkristallografie bij de Diamond Light Source in het VK om de kristalstructuur van PETase met hoge resolutie op te lossen.

"Vervolgens gebruikten we computersimulaties om te begrijpen hoe een polymeer ligand zoals PET zou kunnen binden aan het enzym, " zei studie co-auteur Gregg Beckham, een Senior Research Fellow en groepsleider bij het Amerikaanse National Renewable Energy Laboratory (NREL). "We hebben ook experimenteel werk gedaan om aan te tonen dat inderdaad, de PETase kan water- of frisdrankflessen afbreken, industrieel relevante PET-folies, en nog een plastic, polyethyleenfuranoaat."

Na dit werk te hebben gedaan aan de structuur en functie van het PETase-enzym, de auteurs probeerden vervolgens de evolutie ervan te begrijpen en naar een soortgelijk enzym te kijken, een familie van cutinasen, die het wasachtige polymeer cutine op het oppervlak van planten afbreken.

"We ontwikkelden de hypothese dat als we het PETase-enzym meer als een cutinase maken, dan zouden we het enzym erger moeten maken. Toen we dit werk deden, in feite hebben we het enzym daardoor iets beter gemaakt, ' zei Woodcock.

"Het was ongelooflijk verrassend voor ons, Beckham legde uit. "Toen we het meer cutinase-achtig maakten, het enzym was bescheiden verbeterd. Dat is eigenlijk een van de belangrijkste aspecten van waar de berekening binnenkwam, omdat het ons in staat stelde om in wezen aromatisch-aromatische interacties in het enzym met de aromatische polyester PET te voorspellen of te suggereren, mogelijk verantwoordelijk zijn voor zijn verbeterde activiteit. Maar het was nogal een verrassing voor ons, ' zei Beckham.

Supercomputers stelden hen in staat moeilijke wetenschappelijke vragen over PETase aan te pakken, zoals de details van hoe het interageert op moleculaire schaal gebonden aan een substraat, iets buiten het bereik van wat zou kunnen worden bepaald door de kristalstructuur ervan te kennen.

De onderzoekers maakten gebruik van deze studie van computationele bronnen van XSEDE, de Extreme Science and Engineering Discovery-omgeving, gefinancierd door de National Science Foundation.

"Toegang hebben tot XSEDE-bronnen opent echt de mogelijkheid om te modelleren en te bestuderen welk type grootschalige conformationele of zelfs lokale, kleine structurele veranderingen optreden als een functie van zowel binding aan het substraat en, aanvullend, wat zijn de structurele veranderingen de grootschalige of lokale, kleinschalige structurele veranderingen die optreden in het enzym nadat we de mutaties hebben gemaakt. Dat was een groot deel van waar we naar keken, ' zei Woodcock.

Woodcock legde uit dat ze de lange tijdschalen van het enzym simuleerden met behulp van het Chemistry at Harvard Macromolecular Mechanics (CHARMM) krachtveld en zichzelf programmeerden, evenals Nanoscale Molecular Dynamics (NAMD) software.

XSEDE heeft Gregg Beckham toewijzingen toegekend op de Stampede1- en Stampede2-systemen in het Texas Advanced Computing Center (TACC) en op het Comet-systeem in het San Diego Supercomputer Center (SDSC).

"Onze ervaring tot nu toe op Stampede2 was absoluut geweldig, ' zei Beckham. 'Voor alle codes die we gebruiken, het is een fantastische machine geweest. We zijn snel door de wachtrijen heen. We produceren veel geweldige wetenschap over het hele spectrum van wat onze groepen nu gezamenlijk doen met Stampede2. Zeker, voor het onderzoek naar het plastic afbrekende enzym, we gebruiken het voor manuscripten en studies over hetzelfde onderwerp."

"Een leuk ding over Comet, "Woodcock zei, "heb je dat, voor taken die u op een snelle manier moet uitvoeren, SDSC heeft een gedeelde wachtrij, waarmee u veel kleinere opdrachten kunt indienen, maar dit op een zeer snelle manier kunt doen, omdat ze kernen kunnen delen op de knooppunten bij Comet. Dit was bijzonder nuttig."

Beide onderzoekers waren het erover eens dat berekeningen helpen bij het doen van wetenschappelijke ontdekkingen. "Experimentalisten en computerwetenschappers werken steeds vaker hand in hand, ', zei Woodcock. 'En zonder toegang tot dit soort middelen, dit zou ons echt een stap terug doen, of meerdere stappen terug in het produceren van de hoogste niveaus van wetenschap en echt in staat zijn om 's werelds meest uitdagende problemen aan te pakken, dat is wat we in deze specifieke studie hebben gedaan, gedaan door samen te werken met experimentele groepen op het hoogste niveau, zoals onze medewerkers in het VK en met ons hier in de VS."

Beckham zei dat hun werk net is begonnen met enzymen die plasticvervuiling opruimen. "We beginnen net te begrijpen hoe dit enzym is geëvolueerd, "Zei Beckham. Hij wil berekeningen gebruiken om te profiteren van grote databases van genomica en metagenomics op enzymen om de spelden in de hooiberg te vinden die plastic kunnen afbreken.

"Het andere waar we in geïnteresseerd zijn, "Beckham zei, "Als we dit bij veel hogere temperaturen kunnen doen, die de afbraak van PET zou kunnen versnellen en ons in gebieden zou brengen die mogelijk industrieel relevant zouden kunnen zijn in termen van het gebruik van een enzym om PET af te breken en dat vervolgens om te zetten in materialen met een hogere waarde, die zouden kunnen leiden tot hogere terugwinningspercentages, vooral in de derde wereld waar veel plastic afval in de oceaan terechtkomt."

Lee Woodcock ziet nieuwe computationele technieken als een game-changer bij het modelleren van niet-medicamenteuze krachtvelden die polymeerinteracties realistischer aanpakken dan CHARMM en NAMD vandaag de dag kunnen. "Ik werk samen met collega's bij NREL om ervoor te zorgen dat we de krachtvelden op een zeer snelle manier kunnen verbeteren, zodat als iemand binnenkomt en zegt dat we nu naar dit polymeer moeten kijken, we hebben er vertrouwen in dat we in een zeer korte tijd een modelleringsstrategie kunnen samenstellen om die snelle ommekeer te krijgen wanneer we veel verschillende polymeren moeten modelleren.

De wetenschappers hopen dat hun werk op een dag de wereld buiten het lab een betere plek zal maken. "Begrijpen hoe we processen beter kunnen ontwerpen om kunststoffen te recyclen en terug te winnen, is een nijpend wereldwijd probleem en het is iets waar de wetenschappelijke en technische gemeenschap oplossingen voor moet bedenken, ' zei Beckham.

De studie, "Karakterisatie en engineering van een plastic afbrekende aromatische polyesterase, " werd in maart 2018 gepubliceerd in de Proceedings van de National Academy of Sciences . De auteurs zijn Harry P. Austin, Mark D. Allen, Alan W. Thorne, John E. McGeehan van de Universiteit van Portsmouth; Bryon S. Donohoe, Rodrigo L. Silveira, Michael F. Crowley, Antonella Amore, Nicholas A. Rorrer, Graham Dominicus, William E. Michener, Christopher W. Johnson, Gregg T. Beckham van het National Renewable Energy Laboratory; Fiona L. Kearns, Benjamin C. Pollard, H. Lee Woodcock van de Universiteit van Zuid-Florida; Munir S. Skaf van de Universiteit van Campinas; Ramona Duman, Kamel El Omari, Vitaliy Mykhaylyk, Armin Wagner van de Diamond Light Source, Harwell Wetenschap en Innovatie Campus. Het National Renewable Energy Laboratory Directed Research and Development Program financierde de studie, met computertijd geleverd door de Extreme Science and Engineering Discovery Environment (XSEDE) toewijzing MCB-090159.