Een groep onderzoekers heeft enkele prangende vragen beantwoord over een nieuwe, veelbelovende klasse katalysatoren, bekend als single-atom-katalysatoren (SAC's).

Hun inzichten verschenen als coverartikel in het Journal of the American Chemical Society op 12 januari 2024.

Wetenschappers hebben metaal-stikstof-koolstof (M-N-C) SAC's geïdentificeerd als efficiënte en kosteneffectieve alternatieven voor op platina gebaseerde katalysatoren in kritische toepassingen zoals brandstofcellen en batterijen.

Ondanks hun belofte zijn er echter nog steeds verschillende aspecten van hun gedrag in de zuurstofreductiereactie – een cruciaal proces dat plaatsvindt in verschillende elektrochemische systemen – die niet goed worden begrepen, zoals hun activiteitsafhankelijkheid van de pH, selectiviteit voor verschillende elektronenoverdrachtsroutes. , en de identificatie van snelheidsbepalende stappen.

De groep, waartoe ook Hao Li behoort, universitair hoofddocent aan het Advanced Institute for Materials Research (WPI-AIMR) van Tohoku University, heeft zich diep verdiept in de fijne kneepjes van M-N-C-katalysatoren en fundamentele vragen beantwoord die de wetenschappelijke gemeenschap al lang in verwarring brengen. P>

Door een nauwgezette analyse van meer dan 100 M–N–C-katalysatorstructuren en uitgebreide energetische beoordelingen van meer dan 2000 datasets hebben de onderzoekers een pH-afhankelijke evolutie in de katalytische activiteit van deze materialen blootgelegd.

In tegenstelling tot eerdere aannames onthulde het onderzoek een genuanceerde reactie van M–N–C-katalysatoren op variërende pH-niveaus, waarbij sommige opmerkelijke stabiliteit en prestaties vertoonden in zure en alkalische omgevingen.

Het onderzoek benadrukte ook de ingewikkelde wisselwerking tussen de samenstelling van de katalysator en zijn prestaties, waardoor factoren worden opgehelderd die de selectiviteit voor verschillende reactieroutes beïnvloeden. Door een diverse reeks M–N–C-katalysatoren te synthetiseren en deze aan rigoureuze experimentele tests te onderwerpen, valideerde het team hun theoretische voorspellingen en bevestigde daarmee de nauwkeurigheid van hun modellen bij het voorspellen van belangrijke katalytische parameters.

"Onze bevindingen vertegenwoordigen een belangrijke mijlpaal in de zoektocht naar efficiënte en duurzame katalytische materialen", zegt Li. "Door de pH-afhankelijkheid, selectiviteit en veelzijdigheid van M-N-C-katalysatoren te ontrafelen, maken we de weg vrij voor de ontwikkeling van de volgende generatie katalysatoren met ongekende prestaties en toepasbaarheid."

Gezien het feit dat pH-afhankelijkheid bij elektrokatalyse heel gebruikelijk is, hopen Li en zijn collega's dit succesvolle model uit te breiden naar een verscheidenheid aan katalytische reacties in de toekomst. "We willen de precisie van katalytische theoretische modellen verbeteren om een ​​betere screening op hoogwaardige en stabiele katalysatoren mogelijk te maken", voegt Li toe.

Meer informatie: Di Zhang et al., Het ontrafelen van de pH-afhankelijke zuurstofreductieprestaties van single-atom catalysts:from single- to dual-sabatier Optima, Journal of the American Chemical Society (2024). DOI:10.1021/jacs.3c11246

Aangeboden door Tohoku Universiteit