Aangedreven door hernieuwbare elektriciteit hebben elektrokatalysatoren die brandstoffen en chemicaliën produceren uit water, koolstofdioxide of stikstof het potentieel om de zware transport- en chemische industrie koolstofvrij te maken. Deze decarbonisatie kan worden bereikt door directe vervanging van fossiele brandstoffen of door de productie van brandstoffen en chemicaliën met een lagere energie.

Een nieuwe open-source elektrokatalysedatabase, ontwikkeld door het National Renewable Energy Laboratory (NREL) en zijn partners, biedt onderzoekers een uitgebreid beeld van elektrochemische energieconversie. De uitgebreide gegevens maken inzicht mogelijk in de fundamentele factoren die veranderingen in de prestaties van katalysatoren bepalen en kunnen het ontwerp van elektrokatalysatoren versnellen.

De nieuwe database is ontwikkeld door het team Beyond-Density Functional Theory Electrochemistry with Accelerated and Solvated Techniques (BEAST). Het BEAST-consortium, geleid door Ravishankar Sundararaman van het Rensselaer Polytechnic Institute, omvat medewerkers van NREL, Lawrence Berkeley National Laboratory, de University of Colorado Boulder en de University of South Carolina.

Een database voor atomistische inzichten in de elektrochemie

Met de BEAST-database, of BEAST DB, kunnen experimentele en theoretische elektrochemici katalytische reacties op atomaire schaal onderzoeken en talloze eigenschappen van de prestaties van katalysatoren bekijken.

Voorbeelden van kritische elektrochemische reacties zijn onder meer het omzetten van water, kooldioxide of stikstof in respectievelijk waterstof, mierenzuur of andere op koolstof gebaseerde moleculen, en ammoniak, met behulp van elektrokatalysatoren. Inzicht in de fundamentele eigenschappen tijdens elektrokatalyse kan leiden tot verbeteringen in de efficiëntie en productiviteit van de katalysator.

Derek Vigil-Fowler, de computationele wetenschapsonderzoeker bij NREL die BEAST DB conceptualiseerde, gelooft dat deze gegevens een holistisch begrip van deze katalysatoren mogelijk kunnen maken.

"Door gestandaardiseerde basisresultaten voor de meest bestudeerde elektrokatalytische reacties op één plek te hebben, kunnen onderzoekers een one-stop-shop hebben voor het verwerven van basiskennis van hoe hun katalysator op atomaire schaal werkt.

"Ze kunnen de moleculaire adsorptie aan het oppervlak en de ladingsoverdracht die elektrokatalytische reacties aanstuurt visualiseren en begrijpen hoe dat varieert tussen katalysatoren en toegepaste potentiaalbereiken. Anderen kunnen op deze berekeningen voortbouwen met nieuwe berekeningen en experimenten en vooruitgang boeken in het veld", zegt Vigil- zei Fowler.

"Het uiteindelijke doel van BEAST DB is om het gemakkelijker te maken om de prestaties van katalysatoren te onderzoeken en nieuwe katalysatoren te ontwikkelen voor verschillende chemische reacties."

De diversiteit aan omstandigheden in gepubliceerde elektrochemische experimenten en theoretische berekeningen belemmert een volledig begrip van elektrochemische systemen. Hoewel de dichtheidsfunctionaaltheorie (DFT) katalytisch gedrag kan voorspellen, geven DFT-methoden onvoldoende de lengte- en tijdschalen weer van elektrochemische reacties, vooral op het dynamische grensvlak tussen elektrode en elektrolyt.

BEAST DB maakt gebruik van een systematisch raamwerk dat DFT-tekortkomingen overwint en nauwkeurig elektrochemische systemen modelleert, waardoor duidelijke basislijnen voor de prestaties van elektrokatalysatoren worden geboden en als bouwsteen dient voor verdere theoretische ontwikkelingen.

De database maakt ook gebruik van uniforme berekeningsinstellingen, een cruciaal onderdeel dat in de literatuur ontbreekt en dat een eenvoudiger vergelijking van de katalytische activiteit en productiviteit tussen verschillende elektrokatalysatoren en onder verschillende omstandigheden mogelijk maakt.

Een gedetailleerd venster op duizenden katalytische reacties

BEAST DB maakt gebruik van grand-canonieke methoden om ab initio elektrochemische solvatatie van elektrolyten te modelleren om prestatiegegevens te genereren over meer dan 24.000 molecuul-katalysatorcombinaties, waarbij onderzoekers de reactie-energieën voor verschillende transformaties op katalytische oppervlakken kunnen onderzoeken.

De database bevat veelbelovende elektrokatalysatoren voor de kooldioxidereductiereactie, zuurstofreductiereactie, zuurstofontwikkelingsreactie, stikstofreductiereactie en waterstofontwikkelingsreactie. Gebruikers kunnen sorteren en bekijken op berekeningstype, inclusief absorptieformule, katalysatorsamenstelling en katalysatorfacet.

Elk reactietype linkt naar een speciale berekeningspagina die meer reactiegegevens biedt, waaronder een interactieve 3D-grafiek van de berekening om de fysieke structuur en grafieken van de lading op het molecuul en de actieve plaats van de katalysator te visualiseren.

Gebruikers kunnen ook een POSCAR-structuurbestand downloaden voor gebruiksgemak met andere visualisatie- en analysetools die standaard zijn voor de materialen- en katalysegemeenschappen.

Het BEAST-team levert conversiescripts naar het formaat dat nodig is voor de softwarepakketten die BEAST DB aandrijven (JDFTx en BerkeleyGW) om de databaseresultaten te reproduceren en aanvullende berekeningen uit te voeren om verder wetenschappelijk inzicht te verschaffen.

Elk van de bovenstaande database-eigenschappen kan onderzoekers helpen te rationaliseren waarom katalysatoren net zo effectief zijn als tijdens elektrokatalyse, terwijl de gegevens zelf en de mogelijkheid om daarop voort te bouwen de creatie van machine learning-modellen mogelijk maken die de constructie van nieuwe katalysatoren helpen informeren. P>

Een koolstofvrije toekomst versnellen met elektrokatalyse

Jacob Clary, een toegepast onderzoeker bij NREL die in het BEAST-team werkt en een belangrijke rol speelde bij de ontwikkeling van BEAST DB, heeft goede hoop dat de database een belangrijk hulpmiddel zal worden voor de onderzoeksgemeenschap op het gebied van elektrokatalyse.

"Ik denk dat het BEAST-consortium in het algemeen spannend is omdat we state-of-the-art tools ontwikkelen om elektrokatalytische systemen te modelleren met een hogere betrouwbaarheid en lagere rekenkosten dan bestaande benaderingen", aldus Clary.

Taylor Aubry, een computationeel wetenschappelijk onderzoeker bij NREL en bijdrager van gegevens aan BEAST DB, kijkt ook uit naar de waarde die de database zal opleveren.

"Ik verwacht dat studies mogelijk gemaakt door BEAST DB waardevolle inzichten zullen verschaffen in de talloze processen die nodig zijn voor het realiseren van een duurzame, koolstofarme toekomst, waarin elektrochemische katalyse een centrale rol op zich neemt", aldus Aubry.

Bill Tumas, associate laboratoriumdirecteur van NREL's directoraat Materials, Chemical, and Computational Science, zei:"De veelzijdigheid en hoeveelheid gegevens in BEAST DB zal een grote bijdrage leveren aan het helpen van onderzoekers bij het begrijpen, voorspellen en controleren van het ontwerp van elektrokatalysatoren." P>

"De ontdekking van innovatieve elektrokatalysatoren die de productie van duurzame brandstoffen en basischemicaliën mogelijk maken, is zojuist eenvoudiger geworden met dit waardevolle hulpmiddel."

Het BEAST-team zal samenwerken met elektrokatalyse-onderzoekers bij hun volgende ronde van gegevensgeneratie en moedigt input en samenwerkingen van gebruikers van de database aan. De volgende versie zal complexere weergaven bevatten van katalysatoroppervlakken en -reacties, bijvoorbeeld defecten, oppervlaktedekking en roosterzuurstofmechanismen.

Geleverd door het Nationaal Laboratorium voor Hernieuwbare Energie