Materiaalwetenschappers proberen de atomaire rangschikking van 2D Ruddlesden-Popper hybride perovskieten (RPP) te identificeren met behulp van niet-invasieve beeldvorming; het proces is echter een uitdaging vanwege het isolerende karakter en de zachtheid van de organische lagen. In een nieuw rapport dat nu is gepubliceerd in Science Advances , Mykola Telychko, Shayan Edaltmanesh en Kai Leng, en een team van wetenschappers in de natuurkunde, scheikunde en materialen aan de Nationale Universiteit van Singapore en de Palacky Universiteit in Tsjechië, demonstreerden beeldvorming met sub-angstromresolutie van zachte organische lagen en anorganische kaders in een tweedimensionaal loodhalogenide perovskiet kristal. Het team bereikte dit met behulp van scanning tunneling microscopie en contactloze atoomkrachtmicroscopie ondersteund met theoretische simulaties. De resultaten van de scanning tunneling microscopie onthulden de atomaire reconstructie van het anorganische lood-halogeniderooster en de samenstelling van het kristal, terwijl atomaire krachtmicroscopie een onbetwiste visualisatie van het materiaaloppervlak en de bindingsinteracties met het anorganische rooster opleverde. De gezamenlijke methode stelde de wetenschappers in staat om beeldvorming op atomaire schaal en elektrostatisch potentieel van het materiaal te verkrijgen om alternatieve quasi 1-D elektronen- en gatkanalen aan de aangrenzende tweelinggrenzen te onthullen.

Ruddlesden-Popper hybride perovskieten (RPP's)

Het onderzoeksteam beschreef tweedimensionale hybride perovskieten als een opmerkelijk platform voor toepassingen van opto-elektronische apparaten. Ze schreven de productiviteit van het platform toe aan een nauw verband tussen excitonische eigenschappen en kwantumputstructuren van zachte isolerende organische lagen die zijn ingeklemd tussen geleidende anorganische loodhalogenide-frameworks. De aanwezigheid van tweedimensionaliteit leidde tot de opkomst van veel kwantumverschijnselen, terwijl de foto- en chemische stabiliteit en afstembaarheid van opto-elektronische eigenschappen aanzienlijk werden verbeterd. Op basis van de unieke diëlektrische en kwantumeffecten, hebben Telychko et al de perovskieten vastgesteld als een veelbelovende klasse materialen voor opto-elektronische toepassingen van de volgende generatie. Het team liet zien hoe de structurele relaxatie van anorganische roosters van 2D-perovskieten leidde tot de opkomst van een verscheidenheid aan materiaaleigenschappen op atomaire schaal in hybride perovskieten die tot nu toe nog moesten worden bestudeerd. Om de invloed van de roosterarchitectuur op de inherente eigenschappen van belang te begrijpen, gebruikten ze aanvankelijk scanning tunneling microscopie en scanning transmissie-elektronenmicroscopie, maar aangezien sommige van deze methoden structurele schade konden veroorzaken via botsingen van perovskieten met de energetische bundel. Telychko et al. gebruikten recente ontwikkelingen in op stemvork (qPlus) gebaseerde non-contact atomic force microscopy (nCAFM) beeldvorming met een koolmonoxide-gefunctionaliseerde tip voor atomair opgeloste studies. De methoden vormden een ideaal hulpmiddel voor niet-invasieve beeldvorming op sub-angstromschaal van de perovskietkristallen en hun isolerende organische lagen.

Telychko et al. selecteerden de familie van lood-jodiumperovskiet voor het gecombineerde beeldvormingsproces en beschreven de familie van perovskiet via een algemene chemische formule. Het team exfolieerde mechanisch de bulk perovskietkristallen om monolaag en enkele laagsvlokken te produceren om het beeldvormingsproces te vergemakkelijken. Met behulp van representatieve STM (scanning tunneling microscopie) verkregen de onderzoekers een periodiek dimeerachtig patroon. Daarentegen merkten ze op dat afbeeldingen verkregen bij negatieve voorspanningen overvloedig vage kenmerken bevatten, vanwege de instabiliteit van het afbeelden van de organische kationen.

Contactloze atomic force microscopie (ncAFM) metingen

Om de uitdaging van niet-invasieve beeldvorming te overwinnen, gebruikte het team vervolgens contactloze atomic force microscopie (ncAFM) beeldvorming van het perovskietoppervlak om "pijlachtige" kenmerken te onthullen en de geometrie van de samenstellende organische butylammoniumkationen te onthullen (aangeduid als BA ⁺ ). De onderzoekers onthulden deze kenmerken naast de onderliggende anorganische octaëdrische roosterarchitectuur via niet-invasieve beeldvorming van perovskietstructuren in quasi-3D. Het team kreeg een dieper inzicht in de oorsprong van de unieke rangschikking van kationen door grootschalige dichtheidsfunctionaaltheorie en van der Waals-berekeningen van de perovskiet bij lage temperatuur uit te voeren om de atomaire perovskietstructuur te valideren. Op deze manier observeerden Telychko et al voor het eerst de quasi-1D-tweelinggrenzen van de dubbele domeinsamenstelling van perovskietkristallen. Ze verifieerden de dubbele domeinsamenstelling door Kelvin-probekrachtmicroscopiemetingen uit te voeren om nieuwe kwantitatieve inzichten in de nanoschaaldomeinsamenstelling te verkrijgen. De resultaten onthulden voor het eerst de gepolariseerde elektrostatische potentiaal over dubbele grenzen om excitonpropagatie over lange afstand mogelijk te maken om de prestaties van op perovskiet gebaseerde fotovoltaïsche en opto-elektronische apparaten te verbeteren.

Op deze manier combineerden Mykola Telychko, Shayan Edaltmanesh en Kai Leng en collega's scanning tunneling microscopie (STM) en contactloze atomic force microscopie metingen (ncAFM) om de grondtoestandconfiguratie en microstructuur van Ruddlesden-Popper hybride perovskieten nauwkeurig te identificeren (RPP). De STM-beeldvormingsmethode loste de dimeerachtige atomaire reconstructie van het onderliggende anorganische loodhalogeniderooster op, terwijl ncAFM de visualisatie van oppervlaktekationen vergemakkelijkte. Het team valideerde de gecombineerde beeldvormingsresultaten met berekeningen van de dichtheidsfunctionaaltheorie, het werk leverde details op van atomaire structuren en de elektrostatische potentiaalverdeling over het tweelingdomein. De resultaten hebben verschillende implicaties voor de opto-elektronische prestaties van de 2D-perovskietfilms. Met behulp van de gecombineerde beeldvormingsmethode, en meer specifiek, vertrouwend op ncAFM, onderbouwde het team een ​​enorm potentieel voor niet-invasieve beeldvorming van een breed scala aan zachte organisch-anorganische hybride functionele materialen. De synergetische combinatie van methoden kan een dieper inzicht in technisch relevante opto-elektronische fenomenen mogelijk maken. + Verder verkennen

Moleculair dunne hybride perovskiet voor geavanceerde opto-elektronische toepassingen

© 2022 Science X Network