science >> Wetenschap >  >> Chemie

Efficiënte nabij-infrarode luminescentie in met lanthanide gedoteerde, volledig anorganische halide dubbele perovskieten

Grafisch abstract. Krediet:Angewandte Chemie International Edition (2022). DOI:10.1002/anie.202205276

Pb-vrije volledig anorganische halide dubbele perovskieten (DP's) zijn naar voren gekomen als een belangrijke klasse van milieuvriendelijke fosforen voor opto-elektronische toepassingen. De studies over hen zijn voornamelijk beperkt tot het zichtbare spectrale gebied.

Lanthanide (Ln 3+ ) doping wordt voorgesteld als een geldige benadering om het spectrale bereik van DP's uit te breiden naar het nabij-infrarood (NIR) gebied. Helaas zijn deze Ln 3+ -gedoteerde DP's hebben nog steeds last van lage zwakke NIR-emissie van Ln 3+ vanwege de kleine absorptiedoorsnede van Ln 3+ .

In een studie gepubliceerd in Angewandte Chemie International Edition , ontwikkelde de onderzoeksgroep onder leiding van prof. Chen Xueyuan van het Fujian Institute of Research on the Structure of Matter van de Chinese Academie van Wetenschappen een nieuwe klasse van NIR-emitterende DP's op basis van Ln 3+ -gedoteerde Cs2 (Na/Ag)BiCl6 . Profiteren van de Na + -geïnduceerde afbraak van lokale sitesymmetrie in de Cs2 AgBiCl6 DP's, efficiënte NIR-emissies van Ln 3+ (bijv. Yb 3+ en Er 3+ ) worden gerealiseerd via Bi 3+ sensibilisatie.

De onderzoekers bestudeerden eerst systematisch de optische eigenschappen van Ln 3+ -gedoteerde Cs2 (Na/Ag)BiCl6 fosforen om de optimale Na + . te bepalen inhoud, en onderzocht vervolgens uitgebreid de dynamiek van de aangeslagen toestand en het energieoverdrachtsproces in de optimale Ln 3+ -gedoteerde Cs2 Ag0,2 Na0,8 BiCl6 fosforen door middel van temperatuurafhankelijke steady-state en transiënte fotoluminescente spectroscopie.

Raman-spectroscopie-analyse en eerste-principes-dichtheidsfunctionaaltheorie (DFT)-berekeningen bevestigden dat Na/Ag-legering de verandering van de Bi-Cl-bindingslengte veroorzaakte, wat resulteerde in de lokale symmetriebreking van Bi 3+ in [BiCl6 ] 3- octaëder.

Vergeleken met die van de Na-vrije Cs2 AgBiCl6 tegenhangers, de NIR-emissie van Yb 3+ en Er 3+ kan 7,3-voudig en 362,9-voudig worden verhoogd in Cs2 Ag0,2 Na0,8 BiCl6 DP's, met de optimale fotoluminescentie kwantumopbrengsten (PLQY's) van respectievelijk 19,0% en 4,3%.

Bovendien gebruikten de onderzoekers deze Ln 3+ -gedoteerde NIR-emitterende Cs2 Ag0,2 Na0,8 BiCl6 DP's voor 365-nm UV-geconverteerde NIR Light Emitting Diodes (LED's), die hun potentiële toepassingen als hoogwaardige opto-elektronische apparaten aangaven.

Deze bevindingen bieden nieuw inzicht in het ontwerp van efficiënte NIR-luminescerende Ln 3+ gedoteerde volledig anorganische halogenide dubbele perovskieten materialen, die de ontwikkeling van nieuwe NIR opto-elektronische apparaten kunnen versnellen. + Verder verkennen

Onderzoekers ontwikkelen nieuwe bijna-ultraviolette LED-prikkelbare nabij-infraroodstralers