science >> Wetenschap >  >> Chemie

Onderzoekers vinden conformationele stoornis die de mobiliteit van ladingsdragers afstemt in 2D-perovskieten

Representatieve transiënte THz-transmissieveranderingen, T/T, van HA2PbI4 (n = 6) voor verschillende excitatie-invloeden (λpump = 400 nm). Symbolen vertegenwoordigen experimentele gegevens, terwijl ononderbroken lijnen passen bij de gegevens met behulp van bi-exponentiële functie. b Effectieve ladingsdragermobiliteit langs het filmvlak (φμi) bepaald door OPTPS met de pompfluentie van 25,6 μJ cm−2. c Out-of-plane ladingsdragermobiliteit (μo) bepaald door Mott-Gurney-analyse van de I-V-gegevenscurves. Inzet toont een foto van de apparaten/films. d Schema van de adiabatische potentiële energiecurven van de grondtoestand (G), vrije-excitontoestand (FE), free-carrier staat (FC), en verschillende zelfgevangen aangeslagen toestanden (STE's). De verticale stippellijn toont mogelijke niet-stralingsvervalprocessen van de FE en STE's. Uit:Conformationele stoornis van organische kationen stemt de mobiliteit van ladingsdragers af in tweedimensionale organisch-anorganische perovskieten

De organisch-anorganische hybride perovskieten (OIHP's) hebben een meervoudige toepassing op zonnecellen, lichtgevende dioden (LED's), veldeffecttransistoren (FET's) en fotodetectoren. Onder de parameters die de stroomconversie-efficiëntie (PCE) van apparaten op basis van perovskietmaterialen waarderen, de mobiliteit van dragers brengt ongetwijfeld een hoog gewicht met zich mee.

Hoewel onderzoekers enorme vooruitgang hebben geboekt door nieuwe componenten in de structuur te introduceren om de mobiliteit van de dragers te beheersen, het begrip op atoomniveau over hoe het onderdeel de prestaties beïnvloedt, is nog onbekend.

Het probleem oplossen, het onderzoeksteam onder leiding van prof. Luo Yi en prof. Ye Shuji van de Universiteit voor Wetenschap en Technologie van China (USTC) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS) heeft een reeks 2-D OHIP-films gesynthetiseerd met grote organische spacer-kationen.

Door een opeenvolging van metingen, inclusief somfrequentiegeneratie vibrationele spectroscopie (SFG-VS), optische pomp terahertz-sonde spectroscopie (OPTPS), huidige spanning (I-V) metingen, temperatuurafhankelijke PL-spectroscopie en röntgendiffractie (XRD) metingen, de onderzoekers vonden de correlatie tussen de conformatie van de organische kationen, de ladingdragermobiliteit en breedbandemissie.

Mobiliteit en breedbandemissie vertoonden een sterke afhankelijkheid van de moleculaire conformationele volgorde van organische kationen. Het gauche-defect en de lokale ketenvervorming van organische kationen zijn de structurele oorsprong van de mobiliteitsreductie in het vlak en brede emissie in 2-D OIHP-films. De afstand tussen de lagen en de conformationele volgorde van de organische kationen co-reguleren de mobiliteit buiten het vlak.

Het resultaat is gepubliceerd in Natuurcommunicatie op 30 oktober.

Dit werk biedt een fysiek begrip van de belangrijke rol van organische kationconformatie bij het optimaliseren van de opto-elektronische eigenschappen van 2-D OIHP's, het onthullen van de relatie tussen structuur en eigenschappen in het perovskiet-onderzoek op moleculair niveau.