Nucleaire magnetische resonantie (NMR) spectroscopie helpt scheikundigen en andere wetenschappers bij het identificeren en onderzoeken van atomaire structuren. Echter, NMR wordt beperkt door de beschikbaarheid van catalogi met referentiegegevens om structuren te vergelijken en te identificeren.

Nieuw gezamenlijk onderzoek van het Department of Chemistry in Arts &Sciences aan de Washington University in St. Louis, Lawrence Berkeley National Laboratory en het Department of Materials Science and Engineering aan de University of California, Berkeley, gebruikte kwantumchemische benaderingen om aanvullende data-infrastructuur te ontwikkelen voor een isotoop van silicium, 29Si. Silicium is vooral relevant vanwege zijn belangrijke rol in de materiaalwetenschap - het wordt gebruikt in halfgeleiders voor elektronica en alomtegenwoordig in glasachtige materialen - en het is een belangrijk bestanddeel van gesteenten en mineralen.

Het onderzoek is gepubliceerd in Nature's npj Computational Materials op 12 mei.

Sophia E. Hayes, hoogleraar scheikunde en expert in NMR-spectroscopie, weet als geen ander hoe krachtig NMR kan zijn bij het analyseren van de structuur van materialen. Hayes - geen onbekende in het combineren van technieken om nieuwe onderzoekspaden te smeden - gebruikt NMR in haar laboratorium in combinatie met optische excitatie- en detectiemethoden om de structuur en eigenschappen van anorganische systemen te bestuderen, inclusief halfgeleiders.

In dit nieuwe werk Hayes en co-hoofdauteur Shyam Dwaraknath, materiaalonderzoeker en ingenieur bij het Lawrence Berkeley National Lab, gebruik maken van geavanceerde computermethoden om nieuwe datasets voor 29Si te genereren en hun geldigheid te bevestigen. Hoewel de huidige experimentele datacatalogi voor silicium beperkt zijn, recente toenames in rekenkracht zorgen voor de snelle uitbreiding van gesimuleerde NMR-gegevens die verder gaan dan eenvoudige extrapolatie van bestaande gegevens.

Het team rapporteerde succes met twee geavanceerde rekentools:Vienna Ab initio Simulation Package (VASP) en Cambridge Serial Total Energy Package (CASTEP). Met behulp van deze hulpmiddelen, ze hebben computationeel voorspellingen gegenereerd voor NMR-meetwaarden (wiskundig uitgedrukt als "tensoren") voor silicium, vergeleek vervolgens de gecreëerde dataset met experimenteel waargenomen data, en systematisch de door de machine gegenereerde gegevens gecorrigeerd.

Berekende en experimenteel gerapporteerde waarden kwamen opmerkelijk goed overeen in termen van NMR-parameters, belooft een doorbraak in wat mogelijk is in toekomstige NMR-analyse. De opgeschoonde dataset gegenereerd door Hayes en Dwaraknath, evenals hun verzameling softwaretools, is beschikbaar als gemeenschapsbron in de gedeelde lokale spectroscopiegegevensinfrastructuur (LSDI)-database via het Materials Project.

"Het bezit van zo'n grote dataset maakt vergelijkingen van de berekende parameters over een groot aantal structuren mogelijk, het openen van wegen voor machine learning, " merkte het team op. "Wanneer NMR-beoefenaars de LSDI-dataset gebruiken, ze zullen in staat worden gesteld om hun experimentele metingen te vergelijken met een verscheidenheid aan gerelateerde structuren, wat uiteindelijk de toewijzing van die spectra zal vergemakkelijken. Dit type dataset kan het volgende tijdperk in solid-state NMR-spectroscopie openen, omvat een informatica benadering van experimenteel ontwerp."