Wetenschap
Schema's van het fixatieproces. (Links) Op BSA gebaseerde eiwithydrogels worden gefabriceerd met behulp van een door licht geactiveerde reactie, in aanwezigheid van ammoniumpersulfaat (APS) en tris(bipyridine)ruthenium(II)chloride [Ru(bpy)3]2+. (Rechts) Na synthese, de eiwithydrogels worden blootgesteld aan Zn2+ of Cu2+, die hun stijfheid omkeerbaar tot 17-voudig verhoogt. Dit verstijvingseffect kan worden gebruikt voor vormprogrammering. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aba6112
Slimme materialen of geavanceerde materialen die een tijdelijke vorm kunnen onthouden en veranderen als reactie op een stimulus, kunnen een revolutie teweegbrengen in de geneeskunde en robotica. In een nieuwe studie nu op wetenschappelijke vooruitgang , Luai R. Khoury en een onderzoeksteam van de afdeling natuurkunde aan de Universiteit van Wisconsin-Miluwaukee U.S. introduceerden een innovatieve benadering om eiwithydrogels te programmeren en vormveranderingen bij kamertemperatuur in waterige oplossingen te induceren. Het team demonstreerde hun aanpak met behulp van hydrogels gemaakt van serumalbumine, het meest voorkomende eiwit in bloedplasma. De wetenschappers synthetiseerden het eiwit in een cilindrische of bloemvorm en programmeerden de gels in een veer- of ringvorm. Ze voerden de programmering uit door de stijfheid van het materiaal te veranderen door de adsorptie van zink te induceren (Zn 2+ ) of koper (Cu 2+ ) kationen. De geprogrammeerde biomaterialen zouden terug kunnen veranderen in hun oorspronkelijke vorm als de kationen buiten het hydrogelmateriaal diffunderen. De methode is een innovatieve strategie om op eiwit gebaseerde hydrogels te programmeren om mogelijk als robotactuatoren te fungeren.
Dynamische biomaterialen met conformationele veranderingen kunnen kunstmatige weefselstructuren vergemakkelijken voor morfologische transformatie en zachte robotica om te reageren en te veranderen in reactie op hun omgeving. De meest voorkomende vormveranderende materialen zijn gebaseerd op polymeren die moeten worden geschakeld tussen een stijve en zachte fase. Dergelijke materialen zijn over het algemeen afhankelijk van twee of meer netwerkskeletten die dezelfde driedimensionale (3-D) ruimte delen of een chemische reactie op kleine ionen behouden. Programmeren wordt gedefinieerd als het vermogen om een tijdelijke vorm in een materiaal vast te leggen en het proces vereist een omkeerbare toename van de stijfheid. Het initiële vormherstel kan overschakelen van een stijve naar een zachte fase, meestal gerealiseerd door de temperatuur te veranderen, pH of foto-switching om de integriteit van het secundaire netwerk in gevaar te brengen.
Khoury et al. introduceerde eerder een methode om vormgeheugen te vormen in op eiwit gebaseerde hydrogels, waar eiwitten het primaire netwerk vormden in een waterrijke omgeving, door de hydrogels te verstijven met geadsorbeerde polyelektrolyten. Bij deze benadering het team produceerde eiwithydrogels met behulp van runderserumalbumine, dat homoloog is aan humaan serumalbumine - het meest voorkomende bloedplasma-eiwit. Ze programmeerden de hydrogel door verstijving geïnduceerd via een secundair netwerk gemaakt van positief geladen polyelektrolyten, en stimuleerde een vormverandering door de ontvouwende reactie van de eiwitdomeinen in chemische denaturatiemiddelen te initiëren.
Schema's die de twee verschillende vormen tonen die in deze studie worden gebruikt om hydrogels te synthetiseren:(A) botachtige vorm (B) Bloemachtige vorm. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aba6112
De strategie maakte volledig herstel mogelijk bij het verwijderen van het denatureringsmiddel en deze overgang was zeer herhaalbaar, maar polyelektrolytadsorptie was onomkeerbaar en resulteerde in een verandering in stijfheid. In dit werk, de wetenschappers gebruikten tweewaardige kationen om op eiwit gebaseerde hydrogels te verstijven en programmeerden ze in een verscheidenheid aan vormen die met succes teruggingen naar hun oorspronkelijke vorm via eenvoudige diffusie. Het onderzoeksteam onderzocht de mechanische verandering om verhoogde stijfheid te induceren en op eiwit gebaseerde biomaterialen in verschillende vormen te programmeren. De nieuw geprogrammeerde op eiwit gebaseerde hydrogels met kleine ionen vormden een belangrijke stap om biocompatibele biomaterialen met aanpasbare structuren te ontwikkelen.
Op kationen gebaseerde verstijving van op eiwit gebaseerde hydrogels. (A) Chemo-mechanische veranderingen veroorzaakt door adsorptie van verschillende concentraties van Zn2+ (links) en Cu2+ (rechts) door eiwithydrogels gemaakt van 2 mM BSA. Het gaas benadrukt het krachtladende deel, gebruikt om de verandering in stijfheid te beoordelen, en de dikke, zwarte curve volgt de uiteindelijke rek bij een spanning van 4 kPa. Inzet:Schema's van een hydrogelbuis getrokken onder een feedback-gecontroleerde kracht, waarbij het setpoint (SP) lineair werd verhoogd en verlaagd met 40 Pa/s. (B) Verandering in gemeten Young's modulus als functie van kationconcentraties. Zowel Zn2+ als Cu2+ induceren verstijving bij adsorberen aan op BSA gebaseerde hydrogels. Lijnen tussen punten zijn ooggeleiders. Foutbalken zijn SD (n =3). Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aba6112
Een reeks reacties kan op eiwit gebaseerde hydrogels opleveren, waaronder verknopingsstrategieën op basis van behandelingen met glutaaraldehyde, enzymatische reacties, of fotoactivering. Khouri et al. gebruikte fotoactivatie om de op eiwit gebaseerde hydrogels van BSA te vormen, de reactie produceerde covalente koolstof-koolstofbindingen. Ze testten een reeks concentraties voor positief geladen ionen om de stijfheid van eiwithydrogels te vergroten voor vormprogrammering, en de verandering in stijfheid gemeten met behulp van een reometrische apparaat met krachtklem. Het team koos 2 mM als startconcentratie om volledige verknoping voor BSA te produceren en de resulterende hydrogels vertoonden reversibel gedrag zonder plastische vervorming. De BSA-hydrogels vertoonden een tot 5-voudige verhoogde stijfheid bij behandeling met Cu 2+ en een 17-voudige stijfheid in aanwezigheid van Zn 2+ ; meerdere orden van grootte groter dan die gerapporteerd voor gels die zijn behandeld met polyelektrolyten, waardoor complexere geprogrammeerde vormen mogelijk zijn. Het verstijvende effect was afhankelijk van de oplossingsconcentratie, waar Zn 2+ was beter oplosbaar in water en daarom voordeliger dan Cu 2+ . De op BSA gebaseerde hydrogels hadden een verhoogde taaiheid en faalspanning als gevolg van verhoogde kationconcentraties. De taaiheid vertegenwoordigde het vermogen van het materiaal om energie te adsorberen en te vervormen zonder breuk. Echter, onomkeerbare verbreking van covalente bindingen was een beperkende factor voor verlengingen en daarom vereiste de hydrogel verdere verfijning.
Veranderingen in de hydrogelvorm als gevolg van kationen die buiten de hydrogel diffunderen. Gemeten geprogrammeerde hoek van een U-vorm gel, ik, als functie van de tijd, bij onderdompeling van Zn2+ in gewone Tris-buffer. Inzet:foto's van de hydrogel die op vier verschillende tijdstippen herstelt van een U-vorm. De tweede inzet van links laat zien hoe de hoek wordt gemeten. De foutbalken vertegenwoordigen SD (n =3). (Fotocredit:Luai R. Khoury, UWM; Marina Slawinski, UWM). Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aba6112
Omdat de dynamiek van de morphing van de geprogrammeerde vorm naar de oorspronkelijke vorm direct afhing van kationdiffusie buiten het biomateriaal, Khoury et al. volgde het fenomeen met behulp van een cilindrische U-vormige hydrogel. De vorm van hydrogel was afhankelijk van de hoeveelheid verstijving die werd veroorzaakt door dosering met kationen. De wetenschappers kregen een tijdelijke vorm door ionische verknoping en stabiele tweewaardige kationen in het materiaal te combineren. Vervolgens programmeerden ze cilindrisch gegoten biomaterialen in een veervorm en bloemgegoten materialen in een ringvorm. Kationen in het medium veroorzaakten een voldoende sterke verstijving gevolgd door morphing van een ring naar een bloemvorm.
Film met de morphing van een BSA-hydrogel gegoten als een ring en geprogrammeerd in een bloem in 2 M Zn2+ gedurende 30 minuten en ondergedompeld in PBS-buffer. Aangezien Zn2+ buiten de hydrogel diffundeert, de bloemvorm verandert in de oorspronkelijke ringvorm. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aba6112
Op polymeer gebaseerde hydrogels alleen hebben een verscheidenheid aan toepassingen in vormgeheugen- en vormvervormingstoepassingen, hoewel ze niet zo structureel divers zijn als natuurlijk voorkomende eiwitten. Bij deze nieuwe aanpak Luai R. Khoury en collega's ontwikkelden op eiwit gebaseerde hydrogels om het beste van twee werelden mogelijk te maken. De aanpak was gebaseerd op Zn 2+ en Cu 2+ kationen om verstijving te induceren om zo een permanente vorm in een nieuwe tijdelijke configuratie te programmeren. Ook hebben ze de protocollen van het onderzoek breed toegankelijk gemaakt via Bio-protocol. Door diffusie van de ionen buiten het materiaal kon het team de oorspronkelijke structuur herstellen. Ze willen Zn . gebruiken 2+ voornamelijk in toekomstig werk vanwege hogere biocompatibiliteit in vergelijking met Cu 2+ . De aanpak behield de functionaliteit van eiwitten door het skelet van de hydrogel te vormen en combineerde opmerkelijk biodiversiteit met omkeerbaar programmeervermogen.
© 2020 Wetenschap X Netwerk
Wetenschap © https://nl.scienceaq.com