De voorspellende modellen die het lot en het transport van radioactieve stoffen in de atmosfeer na een nucleair incident (explosie of reactorongeval) beschrijven, gaan ervan uit dat uraniumhoudende deeltjes chemisch evenwicht zouden bereiken tijdens dampcondensatie.

In een nieuwe studie, gefinancierd door het Office of Defense Nuclear Non-proliferation Research and Development (DNN R&D) binnen de National Nuclear Security Administration van het Amerikaanse ministerie van Energie en de Basic Science Grant van het Amerikaanse ministerie van Defensie, Defense Threat Reduction Agency (DTRA), onderzoekers van het Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) en de Universiteit van Illinois in Urbana-Champaign (UIUC) hebben aangetoond dat kinetisch gestuurde processen in een systeem met snel dalende temperatuur kunnen leiden tot aanzienlijke afwijkingen van het chemisch evenwicht. Dit kan ertoe leiden dat uranium condenseert in metastabiele oxidatietoestanden die een andere dampdruk hebben dan de thermodynamisch favoriete oxiden, uraniumtransport aanzienlijk beïnvloedt.

"Deze nieuwe studie zal ons vermogen verbeteren om het meerfasige transport van uranium te voorspellen in scenario's van nucleaire incidenten, " zei LLNL-onderzoeker Batikan Koroglu, hoofdauteur van een artikel dat verschijnt in Analytische scheikunde .

De fysische en chemische processen die optreden tijdens de condensatie van een nucleaire vuurbal worden benaderd met behulp van fallout-modellen. Deze modellen gaan er over het algemeen van uit dat vernevelde elementen die tot extreem hoge temperaturen worden verwarmd, een toestand van chemisch evenwicht zullen bereiken als de vuurbal afkoelt en thermodynamisch gunstige oxiden zullen worden gevormd zodra de temperatuur onder hun kookpunt daalt. Van uraniumoxide wordt aangenomen dat het in zijn meest stabiele vorm condenseert na afkoeling tot onder het kookpunt.

Echter, condensatiepatronen waargenomen in neerslagmonsters onthullen dat een deel van het uranium wordt "opgehouden" in de dampfase ten opzichte van vuurvaste actiniden en splijtingsproducten.

"Dit werk biedt de eerste, gedetailleerde experimentele inzichten die kunnen helpen bij het verklaren van het al lang bestaande probleem waarom uranium variaties in vluchtig gedrag kan vertonen tijdens nucleaire vuurbalcondensatie - het is een grote primeur, " zei LLNL nucleair wetenschapper Kim Knight, hoofdonderzoeker voor de R&D-inspanningen van DNN.

Het onderzoeksteam synthetiseerde uraniumoxide-nanodeeltjes met behulp van een plasmastroomreactor onder gecontroleerde temperatuuromstandigheden, druk en zuurstofconcentratie. Ze ontwikkelden ook een op laser gebaseerde diagnose om uraniumoxidedeeltjes te detecteren terwijl ze zich in de stroomreactor vormden. Met behulp van deze aanpak, de onderzoekers verzamelden direct experimenteel bewijs voor een verandering in de moleculaire samenstelling van uraniumoxidecondensaten als functie van de zuurstofconcentratie. Volgens de onderzoekers is deze resultaten geven aan dat kinetische modellen nodig zijn om uraniumtransport volledig te beschrijven na nucleaire incidenten.

"Onze samenwerking met UIUC maakt deel uit van een DTRA Basic Science Project en stelt ons in staat om de gegevens te modelleren die zijn verkregen uit onze plasmastroomreactor, wat een uniek instrument is dat hier in het Lab is ontwikkeld, ", zegt Harry Radousky, hoofdonderzoeker van LLNL DTRA. De experimentele resultaten worden vergeleken met het kinetische model van UIUC dat de oxidatie van uranium in de plasmafase beschrijft. De vergelijking benadrukt de concurrentie tussen de kinetiek van de oxidatie van uranium in de gasfase en de kiemvorming van nanodeeltjes van uraniumoxide.