De "Rock-chair" Li-ion batterij (LIB) werd eind jaren 70 ontdekt en in 1991 op de markt gebracht door Sony, wat tegenwoordig de belangrijkste manier is geworden waarop we draagbare energie opslaan. Om de bijdrage te eren voor "het creëren van een oplaadbare wereld, " de Nobelprijs voor scheikunde 2019 werd toegekend aan drie beroemde wetenschappers, John B. Goed genoeg, M. Stanley Whittingham, Akira Yoshino, die de belangrijkste bijdragen hebben geleverd aan de ontdekking van LIB's. Echter, deze technologie nadert zijn praktische prestatielimieten en er worden uitgebreide inspanningen geleverd om LIB's te vervangen door nieuwe elektrochemische opslagoplossingen, die veilig zijn, stal, lage kosten en met een hogere energiedichtheid voor het aandrijven van elektrische voertuigen met een groot bereik en duurzame draagbare elektronica.

Vervanging van de traditionele op grafiet gebaseerde anodes door Li-metaal, een "heilige" anode met een hoge theoretische capaciteit van 3860 mAh/g, laat het een veelbelovende aanpak zien. Momenteel, Li-metaalanode lijdt aan slechte cyclusefficiëntie en oneindige volumeverandering, bezorgdheid over de operationele veiligheid opwerpen. Effectieve inspanningen, waaronder functionele elektrolytadditieven, kunstmatige vaste-elektrolyt-interfaces, en het gebruik van host-steigers om de volume-uitbreiding te bufferen, genomen om de nadelen aan te pakken. Tussen deze, de methode om steigers te gebruiken blijft zich snel ontwikkelen.

Grafiet, een klassieke Li-anode, toont een grote belofte als een effectieve host-steiger, die een lage dichtheid en een hoge elektronengeleiding bezit. Echter, algemeen wordt aangenomen dat Li-metaal grafiet slecht bevochtigt, waardoor de verspreiding en infiltratie moeilijkheid. Eerdere methoden voor het transformeren van grafiet van lithiofobiciteit naar lithiofiliciteit omvatten oppervlaktecoating met Si, Ag of metaaloxide (lithiofoob duidt op een grote contacthoek, terwijl lithiofiel een lage contacthoek aangeeft tussen gesmolten lithium en vast oppervlak). Echter, een dergelijke verandering in het vloeistofverspreidingsgedrag is te wijten aan de vervanging van grafiet door reactieve coating. Bijgevolg, men kan zich afvragen of grafiet intrinsiek lithiofiel of lithiofiel is.

Hierin, het bevochtigingsgedrag van gesmolten Li op verschillende soorten op grafiet gebaseerde koolstofmaterialen werd systematisch bestudeerd. Ten eerste, het sterk georiënteerde pyrolytische grafiet (HOPG) werd als testmonster gebruikt. Er werd waargenomen dat HOPG-substraat onmiddellijk een contacthoek (CA) van 73° met Li-metaal mogelijk maakt. Om dit experiment te toetsen aan de theorie, ab initio moleculaire dynamische simulatie werd uitgevoerd met een gesmolten Li-druppel (54 Li-atomen)/grafiet (432 C-atomen, tweelaags grafeen) om te bewijzen dat een schoon (002) oppervlak van grafiet intrinsiek lithiofiel is bij 500K, en de resultaten bevestigden ook dat lithium en grafiet een goede affiniteit hebben.

Echter, de CA van Li-metaal op poreus carbonpapier (PCP) is zo hoog als 142 °, wat aangeeft dat PCP lithiofoob is. Dit resultaat, dat in tegenspraak was met de eerdere conclusie dat grafiet intrinsiek lithiofiel is, bracht onderzoekers ertoe meer inzicht te krijgen in het effect van oppervlaktechemie op de bevochtigingsprestaties van Li-metaal en grafiet. Vergeleken met HOPG, er werd gevonden dat het PCP-oppervlak een groot aantal zuurstofbevattende functionele groepen heeft. Deze onzuiverheden aan het oppervlak zullen een sleutelrol spelen bij het vastzetten van de contactlijn tussen Li-metaal en PCP, wat resulteert in een grotere schijnbare contacthoek.

Om deze veronderstelling aan te tonen, de PCP werd voor het eerst gelithieerd door het elektrochemische potentieel ervan te verminderen met gesmolten Li-metaal. Tijdens dit proces, de oppervlakteverontreinigingen van PCP worden eveneens geëlimineerd. Het experiment laat zien dat gelithieerde PCP een kleine CA van ~52° vertoonde, wat een succesvolle overgang van lithiofobiciteit naar lithiofiliciteit aangaf. Door de poreuze structuur van gelithieerd PCP, het Li-metaal diffundeerde snel door. De DFT-simulatie onthulde dat gelithieerd grafiet en grafiet vergelijkbare bevochtigingsprestaties bezaten, het aantonen van de eliminatie van de onzuiverheden aan het oppervlak zou de belangrijkste reden zijn voor deze overgang van bevochtigingsprestaties van PCP naar gelithieerd PCP. Het grafietpoeder werd verder gebruikt om de bevochtigbaarheid ervan met Li-metaal te testen. Na verder mengen, het grafietpoeder zou uniform in de Li-metaalmatrix kunnen worden verspreid, verdere bevestiging van een lithiofiele eigenschap van grafiet. Door gebruik te maken van deze ontdekking, een nieuwe Li-metaal-grafiet-compositingsmethode werd voorgesteld en Li-grafiet-composietanoden met een groot oppervlak kunnen op grote schaal worden geproduceerd.

Dit werk bestudeert niet alleen systematisch de bevochtigbaarheid van Li-metaal en op grafiet gebaseerde koolstofmaterialen, maar biedt ook een nieuw idee voor de constructie van Li-koolstof composiet anodematerialen, wat nuttig is voor de ontwikkeling van hoogenergetische Li-metaalbatterijen.