Het vervangen van de vluchtige en ontvlambare vloeibare of polymere elektrolyten die nu in lithium-ionbatterijen worden gebruikt door anorganische vastestof lithium-ionische keramische geleiders zou zowel de veiligheid als de prestaties van de cellen aanzienlijk kunnen verbeteren. Solid-state geleiders zouden nieuwe kathode- en anodechemie mogelijk maken, voorkomen de groei van Li-metaal dendrieten en push miniaturisatie.

Hoewel onderzoekers de afgelopen decennia verschillende structurele families van veelbelovende solid-state Li-ion-geleiders hebben onderzocht, het feit dat er veel gewenste eigenschappen zijn, waaronder snel-ionische/superionische diffusie van Li-ionen, zeer lage elektronische mobiliteit, brede elektrochemische stabiliteitsvensters, en hoge mechanische stabiliteit - betekent dat geen enkel materiaal naar voren is gekomen als een ideale kandidaat voor ontwikkeling en dus gaat de zoektocht door.

Eerder onderzoek werd grotendeels geleid door chemische intuïtie en uitgevoerd door onmiddellijk experimenteel onderzoek. Het synthetiseren van ionische verbindingen en het meten van ionische geleidbaarheid zijn echter arbeidsintensieve taken en experimentele resultaten kunnen moeilijk te interpreteren zijn. rekenmethoden, anderzijds, zijn eenvoudig te automatiseren en parallel te lopen. Dat is, ze kunnen efficiënt materialen identificeren die de moeite en de kosten van experimenteel onderzoek verdienen bij het zoeken naar nieuwe vastestofelektrolyten.

De huidige benaderingen van computationele screening zijn gebaseerd op simulaties van de elektronische structuur om het isolerende karakter van een materiaal te bepalen en op moleculaire dynamische simulaties om de Li-ion-diffusiecoëfficiënten te voorspellen. Dit betekent duizenden berekeningen uitvoeren en daarom zijn automatisering en reproduceerbaarheid essentieel. Computationele methoden moeten goedkoop genoeg zijn om voor duizenden materialen te kunnen worden gebruikt, maar nauwkeurig genoeg om voorspellend te zijn. In de paper High-throughput computationele screening voor solid-state Li-ion-geleiders, de onderzoekers presenteren een nieuw raamwerk dat aan deze eisen voldoet. Het screenen van verbindingen door verschillende stadia van computationeel filter, ze onderzoeken nieuwe structurele families voor veelbelovende Li-ionische geleiders in een kosteneffectieve, nauwkeurige manier.

De nieuwe aanpak werd gebruikt om twee opslagplaatsen van experimentele structuren te screenen, de ICSD en COD, die sommige 1 beschrijven, 400 unieke kristalstructuren ertussen. Na identificatie van elektronisch isolerende systemen, de wetenschappers gebruikten hun onlangs geïntroduceerde flipperkastmodel - een raamwerk dat is gebaseerd op fysieke waarnemingen van hoe elektronen zich in een ionisch systeem gedragen en dat het modelleren van ionische geleiders aanzienlijk vereenvoudigt - om materialen te identificeren die waarschijnlijk snelle ionische diffusie vertonen. Zo'n 115 geïdentificeerde structuren werden vervolgens gesimuleerd met nauwkeurige eerste-principes moleculaire dynamica gedurende in totaal 45 nanoseconden bij hoge en gemiddelde temperaturen.

De aanpak resulteerde in de identificatie van vijf materialen met snelle ionische diffusie - sommige in het bereik van de bekende superionische geleider Li10GeP2S12 - evenals 40 materialen die op zijn minst significante diffusie vertoonden bij 1000 K. Hoewel het niet mogelijk is om te zeggen of deze laatste materialen kunnen worden beschouwd als snelle ionengeleiders bij lagere temperaturen vanwege de korte tijdschalen van de studie, ze zijn veelbelovend voor meer gedetailleerde studie.

De auteurs verwachten dat de gegevens, nieuwe methoden en analysetechnieken die in het artikel worden beschreven om nuttig te zijn bij de voortdurende zoektocht naar nieuwe descriptoren van snelle Li-iondiffusie in de vaste toestand. Ze hebben de eerste-principesimulaties die in de krant zijn uitgevoerd, openbaar gemaakt in een open-sourcearchief op MaterialsCloud