Ionische geleiding omvat de beweging van ionen van de ene locatie naar de andere in een materiaal. De ionen reizen door puntdefecten, die onregelmatigheden zijn in de overigens consistente rangschikking van atomen die bekend staat als het kristalrooster. Dit soms trage proces kan de prestaties en efficiëntie van brandstofcellen beperken, batterijen, en andere technologieën voor energieopslag.

Alvorens te bepalen welke onderliggende eigenschappen van vaste materialen cruciaal zijn voor het verbeteren van deze toepassingen, onderzoekers moeten de factoren die ionengeleiding regelen beter begrijpen. Om deze kennis na te streven, een multidisciplinair team van het Oak Ridge National Laboratory (ORNL) van het Amerikaanse Department of Energy (DOE) ontwikkelde een rekenraamwerk om grote datasets van ionengeleidende vaste stoffen te verwerken en analyseren.

Met behulp van een dataset met meer dan 80 verschillende samenstellingen van materialen genaamd perovskieten, de onderzoekers richtten zich vooral op het identificeren en optimaliseren van die met veelbelovende protonengeleidingsmogelijkheden. Deze nieuwe materialen kunnen de productie mogelijk maken van betrouwbaardere en efficiëntere protongeleidende vaste oxide-brandstofcellen - energieopslagapparaten die chemicaliën omzetten in elektriciteit voor praktisch gebruik, zoals het aandrijven van voertuigen.

Resultaten van dit werk zijn gepubliceerd in The Journal of Physical Chemistry en Chemie van materialen , en leden van het team presenteerden hun bevindingen ook op de Fall Meeting van de Materials Research Society in 2018.

"We zijn op zoek naar betere iongeleidende materialen omdat, in een vast elektrolyt dat wordt gebruikt voor brandstofcellen of batterijen, hoe sneller de ionen bewegen, hoe efficiënter het apparaat zal werken, " zei hoofdonderzoeker Panchapakesan Ganesh, een R&D-medewerker bij ORNL's Centre for Nanophase Materials Sciences (CNMS). "We hebben nu inzicht dat ons zal helpen nieuwe ontwerpprincipes te bedenken voor het ontwikkelen van dergelijke materialen."

Het team bestudeerde materialen, waaronder een van de snelst bekende protongeleiders, een gewijzigde versie van het samengestelde bariumzirkonaat (BaZrO ₃ ) gevormd door zirkonium (Zr) te vervangen door yttrium (Y), een element dat de totale lading van de verbinding vermindert om de toevoeging van protonen te vergemakkelijken. Elementen die dit gedrag vertonen, worden acceptordoteringsmiddelen genoemd, en het materiaal in kwestie wordt vaak aangeduid als met yttrium gedoteerde BaZrO ₃ , of Y-BZO.

Het systematisch screenen van zoveel kandidaten uit de perovskiet-dataset in een korte tijd zou niet mogelijk zijn geweest zonder de rekenkracht van Titan, een Cray XK7-supercomputer die is gehuisvest in de Oak Ridge Leadership Computing Facility (OLCF). Met behulp van meerdere codes en een rekentool genaamd wraprun, OLCF-medewerkers hielpen het team bij het ontwikkelen van een geautomatiseerde workflow die was geoptimaliseerd voor de architectuur van Titan.

"We hebben nauw samengewerkt met het personeel van OLCF om een ​​zeer schaalbare workflow te bouwen waarmee we duizenden cores tegelijk op Titan konden gebruiken, ' zei Ganesha.

Deze simulaties onthulden dat correlaties tussen roostervervormingen en protonbindingsenergie - de hoeveelheid energie die nodig is om een ​​proton van een perovskietmateriaal te scheiden - protonen zwaarder en langzamer kunnen maken, remming van optimale protonengeleiding. Deze onthulling zou de onderzoekers kunnen helpen bestaande materialen te identificeren en nieuwe te ontwikkelen die kunnen concurreren met Y-BZO.

"We realiseerden ons dat de koppeling van mobiele ionen met vervormingen in het kristalrooster een van de belangrijkste ingrediënten is voor ionengeleiding, "Zei Ganesh. "Als we deze verbinding begrijpen, kunnen we selectief vaste materialen ontwerpen met verbeterde ionische geleidbaarheid."

Naast de praktische voordelen die deze resultaten kunnen hebben voor energietoepassingen, de nieuwe kennis van het team biedt fundamentele inzichten in wetenschappelijke concepten.

"Tijdens dit proces om te begrijpen wat protonengeleiding in bestaande materialen beperkt, we hopen ook wat nieuwe natuurkunde te ontdekken, "Zei Ganesh. "Het heeft allemaal te maken met onderliggende atomaire mechanismen."

Om de rekenresultaten te valideren, leden van het team voerden een reeks complementaire experimenten uit waarbij gebruik werd gemaakt van gepulseerde laserdepositie, aftasten transmissie elektronenmicroscopie, tijdsopgeloste Kelvin-sondekrachtmicroscopie, en atoomsondetomografietechnieken bij CNMS, evenals neutronenverstrooiing bij de Spallation Neutron Source (SNS). CNMS, SNS, en de OLCF zijn allemaal DOE Office of Science User Facilities bij ORNL.

De onderzoekers zijn van plan hun inspanningen verder uit te breiden dan protonen en perovskieten om het gedrag van mobiele ionen in andere categorieën materialen te onderzoeken. Toekomstige bevindingen zouden de prestaties van andere soorten brandstofcellen kunnen verbeteren, evenals lithium-ionbatterijen.

"Het computerraamwerk dat is ontwikkeld om gedoteerde perovskieten te bestuderen, kan worden toegepast op andere soorten kristallijne anorganische vaste stoffen, en de beschikbaarheid van dergelijke grote defectdatasets stelt ons in staat om ORNL's expertise in geavanceerde kunstmatige-intelligentietechnieken te benutten om materiaalontdekking te versnellen, ' zei Ganesha.