Chemische ingenieurs van Rice University en Pennsylvania State University hebben aangetoond dat het combineren van machine learning en kwantumchemie tijd en kosten kan besparen bij het ontwerpen van nieuwe katalysatoren.

"Grote hoeveelheden gegevens worden gegenereerd in computationele katalyse, en het veld begint zich te realiseren dat datawetenschapstools uiterst waardevol kunnen zijn voor het doorzoeken van grote hoeveelheden gegevens om te zoeken naar fundamentele correlaties die we anders misschien zouden missen, " zei Rice's Thomas Senftle, co-auteur van een nieuwe studie die deze week online is gepubliceerd Natuur Katalyse . "Daar ging dit artikel echt over. We combineerden gevestigde tools voor het genereren en analyseren van gegevens op een manier die ons in staat stelde om naar verbanden te zoeken die we anders niet zouden hebben opgemerkt."

Een katalysator is een stof die chemische reacties versnelt zonder door ze te worden verbruikt. De katalysatoren in auto's, bijvoorbeeld, bevatten metalen zoals platina en palladium die helpen bij reacties die luchtverontreinigende stoffen afbreken. Katalysatoren zijn een steunpilaar van de chemische en farmaceutische industrie, en de wereldwijde markt voor katalysatoren wordt geschat op $ 20 miljard per jaar.

De metalen die in katalysatoren worden gebruikt, maken doorgaans deel uit van een draadgaas. Terwijl hete uitlaatgassen door het gaas gaan, de metaalatomen op het oppervlak katalyseren reacties die sommige schadelijke moleculen opsplitsen in onschadelijke bijproducten.

"Dat is een gasfasereactie, Senftle zei over het voorbeeld van de katalysator. "Er komt een bepaalde concentratie gasfase-soorten uit de motor. We willen een katalysator die verontreinigende stoffen omzet in onschadelijke producten, maar verschillende auto's hebben verschillende motoren die verschillende samenstellingen van die producten produceren, dus een katalysator die in de ene situatie goed werkt, werkt in een andere situatie misschien niet zo goed."

De praktijk van het laten stromen van reactanten langs een katalysator is ook gebruikelijk in de industrie. Vaak, een katalytisch metaal is bevestigd aan een vast oppervlak en reactanten worden over het oppervlak gestroomd, hetzij als vloeistof of als gas. Voor industriële processen die tonnen producten per jaar maken, het verbeteren van de efficiëntie van de metaalkatalysator met zelfs maar een paar procent kan voor bedrijven miljoenen dollars opleveren.

"Als je een duidelijk beeld hebt van de eigenschappen van de metaalkatalysator en het substraatmateriaal waaraan het metaal hecht, waarmee u uw zoekopdracht in het begin kunt verfijnen, "Zei Senftle. "Je kunt je ontwerpruimte verkleinen door de computer te gebruiken om te onderzoeken welke materialen het waarschijnlijk goed doen onder bepaalde omstandigheden."

Senftle, assistent-professor in chemische en biomoleculaire engineering bij Rice, begon het nieuw gepubliceerde onderzoek terwijl hij nog een afgestudeerde student was aan Penn State in 2015, samen met hoofdauteurs Nolan O'Connor en A.S.M. Jonayat en co-auteur Michael Janik. Ze begonnen met behulp van de dichtheidsfunctionaaltheorie om de bindingssterkten van afzonderlijke atomen van veel verschillende soorten metalen met een reeks metaaloxidesubstraten te berekenen.

"De bindingsenergie tussen het metaal en het substraat is van bijzonder belang, want hoe sterker de binding, hoe kleiner de kans dat het metaalatoom losraakt, "Zei Janik. "Als we die bindende energie kunnen beheersen, we kunnen de grootteverdeling van deze metaaldeeltjes aanpassen, en dat, beurtelings, gaat van invloed zijn op de algehele reactie die ze kunnen katalyseren."

O'Connor zei, "We waren nieuwsgierig naar de eigenschappen van individuele metaalatomen en oxide-oppervlakken die voor sterk interagerende paren zorgden, dat is een eigenschap die we kunnen gebruiken om robuuste katalysatoren te ontwerpen."

Samen met de lijst van bindende energieën, het team had een catalogus van ongeveer 330, 000 extra eigenschappen voor elk van de metaal-substraatcombinaties, inclusief factoren zoals oxidevormingsenergie, coördinatiegetal, legeringsvormingsenergie en ionisatie-energie.

"Het machine learning-algoritme zoekt naar de combinaties van die descriptoren die correleren met de waargenomen gegevens over bindingsenergieën, "Zei Jonayat. "Het stelt ons in feite in staat om te vragen, 'Van al deze beschrijvingen, hoe kunnen we degene vinden die correleren met het waargenomen gedrag waarin we geïnteresseerd zijn?"

Hij zei dat het identificeren van dergelijke correlaties het katalysatorontwerp kan stroomlijnen door het mogelijk te maken te voorspellen hoe materialen zich zullen gedragen voorafgaand aan laboratoriumtests, die zowel duur als tijdrovend kunnen zijn. Machine learning kan ook interessante effecten identificeren die nader onderzoek waard zijn.

Bijvoorbeeld, Senftle zei dat een correlatie die steeds weer naar voren kwam in het onderzoek het belang was van de directe interactie tussen de katalytische metalen en de metaalatomen in de drager. Hij zei dat dit onverwacht was omdat de metalen typisch elk een sterke affiniteit hebben om te binden met zuurstof in tegenstelling tot binding met elkaar.

"Oorspronkelijk, het idee was dat het de zuurstof was die belangrijk was, " Zei Senftle. "We waren geïnteresseerd in het bepalen hoe goed deze twee verschillende metalen de zuurstof deelden. Maar deze directe interactie tussen de metalen zelf kwam steeds terug in onze berekeningen, en het speelde een veel grotere rol bij het dicteren van het algehele gedrag van het systeem dan we hadden verwacht."

Senftle zei dat hij in toekomstig onderzoek zou willen voortbouwen op de complexiteit van de simulaties.

"Hier keken we naar de interacties tussen de metalen en de dragers in een ongerepte omgeving zonder watermoleculen of onzuiverheden van welke aard dan ook, " zei hij. "In werkelijkheid, katalysatoren worden gebruikt in zeer gecompliceerde reactieomgevingen, en we willen graag onderzoeken hoe deze trends in die instellingen veranderen. Bijvoorbeeld, als dit een waterige omgeving was, water of gedissocieerd water zou waarschijnlijk op het oppervlak adsorberen. Die gaan de interactie beïnvloeden, omdat je nu een andere speler hebt die de elektronendichtheid deelt en de zuurstof aan het oppervlak deelt."