science >> Wetenschap >  >> Chemie

Nieuwe röntgenspectroscopie onderzoekt waterstofgenererende katalysator

Met behulp van een nieuw ontwikkelde techniek en een van 's werelds meest geavanceerde röntgenbronnen, onderzoekers uit Japan, Duitsland en de VS bestuderen enzymen die waterstofgas kunnen produceren. Het begrijpen van deze reacties kan belangrijk zijn bij het ontwikkelen van een schone brandstofeconomie die wordt aangedreven door waterstof. Krediet:Cramer Lab, UC Davis

Met behulp van een nieuw ontwikkelde techniek, onderzoekers uit Japan, Duitsland en de VS hebben een belangrijke stap geïdentificeerd in de productie van waterstofgas door een bacterieel enzym. Het begrijpen van deze reacties kan belangrijk zijn bij het ontwikkelen van een schone brandstofeconomie die wordt aangedreven door waterstof.

Het team bestudeerde hydrogenasen - enzymen die de productie van waterstof katalyseren van twee wijdverspreide organismen: Chlamydomonas reinhardtii , een eencellige alg en Desulfovibrio desulfuricans, een bacterie.

In beide gevallen, hun hydrogenase-enzymen hebben een actieve plaats met twee ijzeratomen.

"Onder de hydrogenasen, [FeFe]-hydrogenase heeft de hoogste omloopsnelheid (moleculaire waterstofproductiesnelheid) en heeft daarom een ​​potentiële rol in de toekomstige waterstofeconomie, hetzij door direct gebruik of door een synthetisch complex met een soortgelijk reactiecentrum, " zei professor Stephen P. Cramer van het UC Davis Department of Chemistry en co-auteur van het papier, samen met afgestudeerde studenten Cindy C. Pham (co-eerste auteur) en Nakul Mishra en projectwetenschapper Hongxin Wang in dezelfde afdeling.

De onderzoekers gebruikten een techniek genaamd nucleaire resonante vibratiespectroscopie (NRVS) om de vibratiestructuren en analyse-activiteit bij de ijzeratomen in het enzym te volgen. NRVS vereist speciale apparatuur, en is momenteel alleen beschikbaar op vier locaties in de wereld:de SPring-8 synchrotron in Hyogo, Japan, waar dit onderzoek is uitgevoerd; de Advanced Photon Source in het Argonne National Laboratory, Illinois; de Europese Synchrotron-stralingsfaciliteit in Grenoble, Frankrijk; en Petra-III in Hamburg, Duitsland.

De eencellige groene alg Chlamydomonas reinhardtii heeft een op ijzer gebaseerd enzym dat waterstofgas kan genereren. Krediet:JGI

Met behulp van NRVS, het team kon aantonen dat de ijzeratomen kort een hydride (ijzer-waterstof) vormen voordat ze moleculaire waterstof (H2) vrijgeven. Het is het eerste succesvolle experiment in zijn soort met natuurlijk voorkomende [FeFe]-hydrogenasen, zei Wang.

"De succesvolle uitkomst van dit onderzoek is te danken aan de brede samenwerking tussen biochemici, spectroscopistes, experimentele fysici en theoretici, "Zei Wang. "Dit begint een reis om in de toekomst ijzerspecifieke informatie voor alle tussenproducten in [FeFe]-hydrogenase na te streven."

Extra auteurs op het papier, online gepubliceerd in de Tijdschrift van de American Chemical Society zijn:Vladimir Pelmenschikov, Technische Universiteit van Berlijn, Duitsland; James Birrell, Constanze Sommer, Edward Reijerse en Wolfgang Lubitz, Max Planck Instituut voor Chemische Energieconversie, Mülheim an der Ruhr, Duitsland; Casseday Richers en Thomas Rauchfuss, Universiteit van Illinois; Kenji Tamasaku en Yoshitaka Yoda, lente-8, Hyogo, Japan. Het werk werd gedeeltelijk ondersteund door subsidies van de National Institutes of Health en de Max Planck Society.