Transitiemetaaldichalcogenide (TMD) halfgeleiders zijn bijzondere materialen die onderzoekers al lang fascineren met hun unieke eigenschappen. Ten eerste zijn het platte, één atoom dikke tweedimensionale (2D) materialen vergelijkbaar met die van grafeen. Het zijn verbindingen die verschillende combinaties van de overgangsmetaalgroep (bijvoorbeeld molybdeen, wolfraam) en chalcogeenelementen (bijvoorbeeld zwavel, selenium, tellurium) bevatten.

Wat zelfs nog fascinerender is, is dat door het samenvoegen van verschillende TMD-lagen tot verticale stapels een nieuw kunstmatig materiaal ontstaat dat een van der Waals (vdW) heterostructuur wordt genoemd. Door verschillende materialen te integreren wordt het mogelijk om de eigenschappen van individuele lagen te combineren, waardoor nieuwe opto-elektronische apparaten met op maat gemaakte eigenschappen ontstaan. Dit opent de deur naar het verkennen van fundamentele natuurkunde, zoals excitonen tussen lagen, twistronics en meer.

Tot nu toe hebben echter geen wetenschappers onderzocht of het veranderen van de stapelvolgorde de spectroscopische eigenschappen van deze heterostructuren beïnvloedt. Het gebrek aan begrip van TMD-heterostructuren heeft lange tijd geleid tot een twijfelachtige hypothese dat het veranderen van de stapelvolgorde van de lagen hun eigenschappen niet beïnvloedt. Het onderzoek is gepubliceerd in het tijdschrift Nature Communications .

Dit werd onlangs ontkracht door een team van onderzoekers van het Center for Integrated Nanostructure Physics (CINAP), Institute for Basic Science (IBS) in Zuid-Korea. Onder leiding van professor LEE Young Hee ontdekte de groep dat de opeenvolgende volgorde van de lagen in heterostructuren de vorming van "donkere excitonen" in het materiaal beïnvloedt. Deze bevinding suggereerde het extra belang van het overwegen van de afhankelijkheid van de stapelvolgorde van deze materialen voor verder gebruik in echte apparaattoepassingen.

Excitonen vertegenwoordigen een elektron en een positief geladen gat (een locatie waar een elektron afwezig is) die met elkaar zijn verbonden door elektrostatische aantrekking in een vast materiaal, meestal een halfgeleiderkristal. Monolaagse TMD-halfgeleiders hebben een directe bandafstand en vertonen optisch toegankelijke "heldere excitonen". Tegelijkertijd zijn er ook 'donkere excitonen', die vanwege hun onzichtbaarheid een uitdaging zijn om te bestuderen. De onderliggende mechanismen die aanleiding geven tot deze afwijkingen worden echter niet volledig begrepen.

De IBS-onderzoekers observeerden een opmerkelijk fenomeen:het ontstaan ​​of verdwijnen van extra fotoluminescentiepieken (PL) op basis van verschillende stapelsequenties. Er is bevestigd dat dit voorheen niet-gerapporteerde effect reproduceerbaar is over meerdere heterostructuren.

De onderzoekers schreven de oorsprong van deze extra pieken toe aan de opkomst van donker exciton dat zich uitsluitend in de bovenste laag van de heterostructuur bevindt, wat verder wordt bevestigd door scanning tunneling microscopie (STM). Onderzoekers verwachten dat deze eigenschap gebruikt kan worden voor optische stroomschakelaars in zonnepanelen.

Dr. Riya Sebait, de eerste auteur van de studie, zei:"Onze experimentele resultaten demonstreren duidelijk stapelsequentie-afhankelijke abnormale eigenschappen, die mogelijk een pionier zouden kunnen zijn in een nieuw onderzoeksgebied genaamd 'fliptronics'. Terwijl we de heterostructuur omdraaien of omkeren, ondergaan banden een unieke renormalisatie."

Een schone, residuvrije interface is nodig om stapel-sequentiële afhankelijke eigenschappen te onderzoeken. Deze studie vertegenwoordigt een belangrijke doorbraak, aangezien dit de eerste keer was. Er werd aangetoond dat het veranderen van de stapelvolgorde in de heterostructuur kan leiden tot veranderingen in de fysieke eigenschappen ervan.

Onderzoekers probeerden dit door flips geïnduceerde fenomeen te verklaren door te kijken naar het microscopisch kleine deeltjesmodel, wat suggereert dat laagafhankelijke spanning een mogelijke oplossing voor deze puzzel zou kunnen zijn.

Ervan uitgaande dat de bovenste laag meer belast wordt vergeleken met de onderste laag, laten de berekende gegevens met behulp van het theoretische model een goede overeenkomst zien met de experimentele resultaten. Dit suggereert dat deze stapelvolgorde-afhankelijke verdere studie vereist, niet alleen voor het begrijpen van de onderliggende fysica, maar ook voor de toepassingen op echte apparaten.

Bovendien vergemakkelijkt deze studie ook het gebruik van door momentum verboden donkere excitonen, omdat het dankzij de unieke bandrenormalisatie bij de heterostructuur mogelijk is om ze om te zetten in heldere excitonen.

Prof. Young Hee Lee, de belangrijkste corresponderende auteur, zei:"Dit uitzonderlijke fenomeen van de opkomst van donkere excitonen in de dubbellaagse heterostructuur zal andere onderzoekers inspireren om dieper in te gaan op het begrijpen en benutten van deze buitengewone eigenschappen voor toepassingen."

Dit werk werd uitgevoerd in interdisciplinaire samenwerking met prof. Ermin Malic aan de Philipps-Universität Marburg, Duitsland, en onderzoekscollega Seok Jun Yun van Oak Ridge Laboratory, VS.

Meer informatie: Riya Sebait et al, Sequentiële orde-afhankelijke donker-exciton-modulatie in dubbellaagse TMD-heterostructuur, Nature Communications (2023). DOI:10.1038/s41467-023-41047-6

Journaalinformatie: Natuurcommunicatie

Aangeboden door Instituut voor Basiswetenschappen