Door kinderspel met bouwstenen naar een geheel nieuw niveau te tillen, hebben wetenschappers op nanometerschaal van het Brookhaven National Laboratory van het Amerikaanse ministerie van Energie (DOE) 3D-"superrooster"-multicomponent-nanodeeltjesarrays geconstrueerd waarbij de rangschikking van deeltjes wordt aangedreven door de vorm van de kleine bouwstenen. De methode maakt gebruik van linkermoleculen gemaakt van complementaire DNA-strengen om de neiging van de blokken om samen te pakken op een manier die verschillend gevormde componenten zou scheiden, te overwinnen. De resultaten, gepubliceerd in Natuurcommunicatie , zijn een belangrijke stap op weg naar het ontwerpen van voorspelbare composietmaterialen voor toepassingen in de katalyse, andere energietechnologieën, en geneeskunde.

"Als we willen profiteren van de veelbelovende eigenschappen van nanodeeltjes, we moeten ze op betrouwbare wijze kunnen integreren in composietmaterialen op grotere schaal voor toepassingen in de echte wereld, " verklaarde Brookhaven-natuurkundige Oleg Gang, die het onderzoek leidde bij Brookhaven's Centre for Functional Nanomaterials (CFN), een DOE Office of Science gebruikersfaciliteit.

"Ons werk beschrijft een nieuwe manier om gestructureerde composietmaterialen te fabriceren met behulp van directionele bindingen van gevormde deeltjes voor voorspelbare assemblage, " zei Fang Lu, de hoofdauteur van de publicatie.

Het onderzoek bouwt voort op de ervaring van het team door nanodeeltjes aan elkaar te koppelen met behulp van strengen synthetisch DNA. Zoals het molecuul dat de genetische code van levende wezens draagt, deze synthetische strengen hebben complementaire basen die bekend staan ​​onder de genetische codeletters G, C, T, en een, die maar op één manier aan elkaar binden (G aan C; T aan A). Gang heeft eerder complementaire DNA-tethers gebruikt die aan nanodeeltjes zijn bevestigd om de assemblage van een reeks arrays en structuren te begeleiden. Het nieuwe werk onderzoekt de vorm van deeltjes als een middel om de richting van deze interacties te beheersen om orde op lange afstand te bereiken in grootschalige assemblages en clusters.

bolvormige deeltjes, bende uitgelegd, normaal samen verpakken om het vrije volume te minimaliseren. DNA-linkers - complementaire strengen gebruiken om deeltjes aan te trekken, of niet-complementaire strengen om deeltjes uit elkaar te houden - kunnen die pakking tot op zekere hoogte veranderen om andere arrangementen te bereiken. Bijvoorbeeld, wetenschappers hebben geëxperimenteerd met het plaatsen van complementaire linkerstrengen op strategische locaties op de bollen om de deeltjes op een bepaalde manier op één lijn te krijgen en te binden. Maar het is niet zo eenvoudig om nanobolletjes te maken met precies geplaatste linkerstrengen.

"We hebben een alternatief idee onderzocht:de introductie van gevormde 'blokken' op nanoschaal, versierd met DNA-tethers op elk facet om de directionele binding van bollen met complementaire DNA-tethers te regelen, ' zei Bende.

Toen de wetenschappers nanokubussen die aan alle zes zijden waren bedekt met DNA-tethers vermengden met nanobolletjes van ongeveer dezelfde grootte, die waren bedekt met complementaire kettingen, deze twee verschillend gevormde deeltjes segregeerden niet zoals zou worden verwacht op basis van hun normale pakkingsgedrag. In plaats daarvan, de DNA-"lijm" verhinderde de scheiding door een aantrekkende kracht te verschaffen tussen de platte facetten van de blokken en de koorden op de bollen, evenals een afstotende kracht tussen de niet-parende koorden op objecten met dezelfde vorm.

"Het DNA stelt ons in staat om regels af te dwingen:bollen trekken kubussen aan (wederzijds); bollen trekken geen bollen aan; en kubussen trekken geen kubussen aan, " Gang zei. "Dit doorbreekt de conventionele neiging tot pakking en zorgt ervoor dat het systeem zichzelf kan assembleren tot een afwisselende reeks kubussen en bollen, waarbij elke kubus is omgeven door zes bollen (één naar een vlak) en elke bol is omgeven door zes kubussen." Het gebruik van octaëdrische blokken in plaats van kubussen bereikte een andere opstelling, met één bol die aan elk van de acht driehoekige facetten van de blokken bindt.

De methode vereiste enige thermische verwerking om de meest uniforme langeafstandsvolgorde te bereiken. And experiments with different types of DNA tethers showed that having flexible DNA strands was essential to accommodate the pairing of differently shaped particles.

"The flexible DNA shells 'soften' the particles, which allows them to fit into arrangements where the shapes do not match geometrically, " Lu said. But excessive softness results in unnecessary particle freedom, which can ruin a perfect lattice, she added. Finding the ideal flexibility for the tethers was an essential part of the work.

The scientists used transmission and scanning electron microscopy at the CFN and also conducted x-ray scattering experiments at the National Synchrotron Light Source, another DOE Office of Science User Facility at Brookhaven Lab, to reveal the structure and take images of assembled clusters and lattices at various length scales. They also explained the experimental results with models based on the estimation of nanoscale interactions between the tiny building blocks.

"Uiteindelijk, this work shows that large-scale binary lattices can be formed in a predictable manner using this approach, " Gang said. "Given that our approach does not depend on the particular particle's material and the large variety of particle shapes available-many more than in a child's building block play set-we have the potential to create many diverse types of new nanomaterials."