Attoseconde laserpulsen in het extreme ultraviolet (XUV) zijn een uniek hulpmiddel waarmee de elektronendynamica in atomen, moleculen en vaste stoffen kan worden waargenomen en gecontroleerd. De meeste attoseconde laserbronnen werken met een pulsherhalingsfrequentie van 1 kHz (1.000 schoten per seconde), wat hun bruikbaarheid in complexe experimenten beperkt. Met behulp van een door MBI ontwikkeld high-power lasersysteem zijn we erin geslaagd om attoseconde pulsen te genereren met een herhalingsfrequentie van 100 kHz. Dit maakt nieuwe soorten experimenten in de attoseconde wetenschap mogelijk.

Lichtpulsen in het extreem ultraviolette (XUV) gebied van het elektromagnetische spectrum, met een duur in de orde van 100s van attoseconden (1 as =10 ^-18 s) wetenschappers in staat stellen de ultrasnelle dynamiek van elektronen in atomen, moleculen en vaste stoffen te bestuderen. Gewoonlijk worden experimenten uitgevoerd met behulp van een reeks van twee laserpulsen met een regelbare tijdsvertraging ertussen. De eerste puls prikkelt het systeem, en de tweede puls maakt een momentopname van het zich ontwikkelende systeem, door een geschikt waarneembaar object vast te leggen. Gewoonlijk wordt de impulsverdeling van ionen of elektronen of het transiënte absorptiespectrum van de XUV-puls gemeten als een functie van de vertraging tussen de twee pulsen. Door het experiment te herhalen voor verschillende tijdstippen tussen de twee pulsen, kan een film van de bestudeerde dynamiek worden gemaakt.

Om een ​​zo gedetailleerd mogelijk inzicht te krijgen in de dynamiek van het onderzochte systeem, is het voordelig om de beschikbare informatie over de tijdsevolutie zo volledig mogelijk te meten. Bij experimenten met atomaire en moleculaire doelen kan het voordelig zijn om de driedimensionale momenta van alle geladen deeltjes te meten. Dit kan met een zogenaamd reactiemicroscoop (REMI) apparaat. Het schema werkt door te zorgen voor enkele ionisatiegebeurtenissen voor elke laseropname en door elektronen en ionen in toeval te detecteren. Dit heeft echter het nadeel dat de detectiesnelheid beperkt is tot een fractie (meestal 10 tot 20%) van de laserpulsherhalingsfrequentie. Zinvolle pomp-sonde experimenten in een REMI zijn niet mogelijk met 1 kHz klasse attoseconde pulsbronnen.

Bij MBI hebben we een lasersysteem ontwikkeld op basis van optische parametrische chirped pulse amplification (OPCPA). Bij parametrische versterking wordt geen energie opgeslagen in het versterkingsmedium; daarom wordt er zeer weinig warmte gegenereerd. Dit maakt de versterking van laserpulsen tot veel hogere gemiddelde vermogens mogelijk dan met de huidige "werkpaard" Ti:Sapphire-laser, die het vaakst wordt gebruikt in attoseconde-laboratoria over de hele wereld. Het tweede voordeel van OPCPA-technologie is de mogelijkheid om zeer brede spectra te versterken. Ons OPCPA-lasersysteem versterkt direct laserpulsen met een paar cycli met een duur van 7 fs tot een gemiddeld vermogen van 20 W. Dit is een pulsenergie van 200 uJ bij een herhalingsfrequentie van 100 kHz. Met dit lasersysteem hebben we eerder met succes attoseconde pulstreinen gegenereerd.

In veel attoseconde-experimenten is het gunstig om geïsoleerde attoseconde-pulsen te hebben in plaats van een reeks van meerdere attoseconde-pulsen. Om de efficiënte generatie van geïsoleerde attoseconde-pulsen mogelijk te maken, moeten de laserpulsen die het generatieproces aansturen, een pulsduur hebben die zo dicht mogelijk bij een enkele lichtcyclus ligt. Op deze manier wordt de emissie van attosecondepulsen beperkt tot één tijdstip, wat leidt tot geïsoleerde attosecondepulsen. Om laserpulsen van bijna één cyclus te bereiken, hebben we de holle-vezel-pulscompressietechniek toegepast. De 7 fs-pulsen worden gestuurd door een 1 m lange holle golfgeleider gevuld met neongas voor spectrale verbreding. Met behulp van speciaal ontworpen tjilpende spiegels kunnen de pulsen worden gecomprimeerd tot een pulsduur van slechts 3,3 fs. Deze pulsen bestaan ​​uit slechts 1,3 optische cycli.

De pulsen van 1,3 cycli worden verzonden naar een attoseconde bundellijn die is ontwikkeld door de MBI. Het grootste deel van de energie wordt gebruikt om geïsoleerde attoseconde XUV-pulsen in een gasceldoel te genereren. Na verwijdering van de krachtige NIR-straal, spectrale filtering en focussering, ongeveer 10 ⁶ fotonen per laseropname (overeenkomend met een ongekende fotonenflux van 10 ¹¹ fotonen per seconde) zijn beschikbaar voor experimenten.

Om de gegenereerde attoseconde XUV-pulsen te karakteriseren, hebben we een attoseconde streaking-experiment uitgevoerd. In wezen wordt de XUV-puls gebruikt om een ​​atomair gasmedium te ioniseren (in ons geval neon), terwijl een sterke NIR-puls wordt gebruikt om de door XUV gegenereerde foto-elektrongolfpakketten te moduleren. Afhankelijk van de exacte timing van de XUV- en NIR-pulsen, worden de foto-elektronen versneld (energie winnen) of vertraagd (energie verliezen), wat leidt tot een karakteristiek "streaktrace". Uit deze datamatrix kunnen de exacte vormen van zowel de NIR-puls als de XUV-puls worden bepaald. De attoseconde pulsvormen zijn verkregen met behulp van een globaal optimalisatie-algoritme dat voor dit project is ontwikkeld. Onze zorgvuldige analyse laat zien dat de belangrijkste attosecondepulsen een duur hebben van 124 ± 3 as. De hoofdpuls wordt vergezeld door twee aangrenzende satellietpulsen. Deze komen voort uit de attoseconde pulsgeneratie een halve NIR-cyclus voor en na de hoofdattoseconde pulsgeneratie. De pre- en post-pulse satellieten hebben een relatieve intensiteit van slechts 1×10 ^-3 en 6×10 ^-4 , respectievelijk.

Deze geïsoleerde attoseconde-pulsen met hoge flux openen de deur voor attoseconde pomp-sonde spectroscopie-onderzoeken met een herhalingssnelheid van 1 of 2 ordes van grootte boven de huidige implementaties. We starten momenteel experimenten met deze pulsen in een reactiemicroscoop (REMI).

Het onderzoek is gepubliceerd in Optica . + Verder verkennen

Hoge flux 100 kHz attoseconde pulsbron aangedreven door een ringvormige laserstraal met hoog gemiddeld vermogen