Hoewel de meeste fundamentele wiskundige vergelijkingen die elektronische structuren beschrijven al lang bekend zijn, zijn ze te complex om in de praktijk op te lossen. Dit heeft de vooruitgang in de natuurkunde, scheikunde en materiaalwetenschappen belemmerd. Dankzij moderne high-performance computerclusters en de oprichting van de simulatiemethode dichtheidsfunctionaaltheorie (DFT), konden onderzoekers deze situatie veranderen. Maar zelfs met deze tools zijn de gemodelleerde processen in veel gevallen nog steeds drastisch vereenvoudigd. Nu zijn natuurkundigen van het Center for Advanced Systems Understanding (CASUS) en het Institute of Radiation Physics aan het Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR) erin geslaagd de DFT-methode aanzienlijk te verbeteren. Dit opent nieuwe mogelijkheden voor experimenten met lasers met ultrahoge intensiteit, zoals de groep uitlegt in het Journal of Chemical Theory and Computation .

In de nieuwe publicatie gaan Young Investigator Group Leader Dr. Tobias Dornheim, hoofdauteur Dr. Zhandos Moldabekov (beiden CASUS, HZDR) en Dr. Jan Vorberger (Institute of Radiation Physics, HZDR) een van de meest fundamentele uitdagingen van onze tijd aan :nauwkeurig beschrijven hoe miljarden kwantumdeeltjes zoals elektronen op elkaar inwerken. Deze zogenaamde quantum veellichamensystemen vormen de kern van veel onderzoeksgebieden binnen de natuurkunde, scheikunde, materiaalkunde en aanverwante disciplines. Inderdaad, de meeste materiaaleigenschappen worden bepaald door het complexe kwantummechanische gedrag van op elkaar inwerkende elektronen. Hoewel de fundamentele wiskundige vergelijkingen die elektronische structuren beschrijven, in principe al lang bekend zijn, zijn ze te complex om in de praktijk op te lossen. Daarom is het feitelijke begrip van uitvoerig ontworpen materialen zeer beperkt gebleven.

Deze onbevredigende situatie is veranderd met de komst van moderne high-performance computerclusters, wat heeft geleid tot het nieuwe veld van de computationele kwantum veeldeeltjestheorie. Hier is een bijzonder succesvol hulpmiddel de dichtheidsfunctionaaltheorie (DFT), die ongekende inzichten heeft gegeven in de eigenschappen van materialen. DFT wordt momenteel beschouwd als een van de belangrijkste simulatiemethoden in de natuurkunde, scheikunde en materiaalwetenschappen. Het is vooral bedreven in het beschrijven van systemen met veel elektronen. Het aantal wetenschappelijke publicaties op basis van DFT-berekeningen is de afgelopen tien jaar exponentieel toegenomen en bedrijven hebben de methode gebruikt om de eigenschappen van materialen zo nauwkeurig als nooit tevoren te berekenen.

Een drastische vereenvoudiging overwinnen

Veel van dergelijke eigenschappen die met DFT kunnen worden berekend, worden verkregen in het kader van de lineaire responstheorie. Dit concept wordt ook gebruikt in veel experimenten waarin de (lineaire) respons van het betreffende systeem op een externe verstoring zoals een laser wordt gemeten. Op deze manier kan het systeem worden gediagnosticeerd en kunnen essentiële parameters zoals dichtheid of temperatuur worden verkregen. Lineaire responstheorie maakt experiment en theorie vaak in de eerste plaats haalbaar en is bijna alomtegenwoordig in de natuurkunde en aanverwante disciplines. Het is echter nog steeds een drastische vereenvoudiging van de processen en een sterke beperking.

In hun laatste publicatie slaan de onderzoekers nieuwe wegen in door de DFT-methode uit te breiden tot voorbij het vereenvoudigde lineaire regime. Zo kunnen voor het eerst niet-lineaire effecten in hoeveelheden zoals dichtheidsgolven, remkracht en structuurfactoren worden berekend en vergeleken met experimentele resultaten van echte materialen.

Voorafgaand aan deze publicatie werden deze niet-lineaire effecten alleen gereproduceerd door een reeks uitgebreide berekeningsmethoden, namelijk kwantum Monte Carlo-simulaties. Deze methode levert weliswaar exacte resultaten, maar is beperkt tot beperkte systeemparameters, omdat er veel rekenkracht voor nodig is. Daarom was er een grote behoefte aan snellere simulatiemethoden.

"De DFT-benadering die we in onze paper presenteren, is 1.000 tot 10.000 keer sneller dan quantum Monte Carlo-berekeningen", zegt Zhandos Moldabekov. "Bovendien konden we bij verschillende temperatuurregimes, variërend van omgevings- tot extreme omstandigheden, aantonen dat dit niet ten koste gaat van de nauwkeurigheid. De op DFT gebaseerde methodologie van de niet-lineaire responskenmerken van kwantum-gecorreleerde elektronen opent de verleidelijke mogelijkheid om nieuwe niet-lineaire verschijnselen in complexe materialen te bestuderen."

Meer mogelijkheden voor moderne vrije-elektronenlasers

"We zien dat onze nieuwe methodologie heel goed past bij de mogelijkheden van moderne experimentele faciliteiten zoals de Helmholtz International Beamline for Extreme Fields, waaraan HZDR meewerkt en pas onlangs in gebruik is genomen", legt Jan Vorberger uit. "Met krachtige lasers en vrije-elektronenlasers kunnen we precies deze niet-lineaire excitaties creëren die we nu theoretisch kunnen bestuderen en onderzoeken met een ongekende temporele en ruimtelijke resolutie. Theoretische en experimentele hulpmiddelen zijn klaar om nieuwe effecten in materie te bestuderen onder extreme omstandigheden die hebben niet eerder toegankelijk geweest."

"Dit artikel is een goed voorbeeld om de richting te illustreren die mijn onlangs opgerichte groep opgaat", zegt Tobias Dornheim, hoofd van de Young Investigator Group "Frontiers of Computational Quantum Many-Body Theory", die begin 2022 werd geïnstalleerd. "We zijn voornamelijk actief geweest in de natuurkundegemeenschap met hoge energiedichtheid in de afgelopen jaren. Nu zijn we toegewijd om de grenzen van de wetenschap te verleggen door computationele oplossingen te bieden voor kwantum veeldeeltjesproblemen in veel verschillende contexten. We geloven dat de huidige vooruitgang in de elektronische structuurtheorie zal worden nuttig voor onderzoekers in een aantal onderzoeksgebieden." + Verder verkennen

Collectief kwantumeffect:wanneer elektronen bij elkaar blijven