Een team onder leiding van Philipp Werner, hoogleraar natuurkunde aan de Universiteit van Fribourg en leider van NCCR MARVEL's fase 3-project Continued Support, Advanced Simulation Methods, heeft hun geavanceerde kwantumsimulatiemethode toegepast op het onderzoek van het complexe materiaal 1T -TaS ₂ . Het onderzoek, onlangs gepubliceerd in Physical Review Letters , hielp bij het oplossen van een conflict tussen eerdere experimentele en theoretische resultaten, wat aantoont dat het oppervlaktegebied van 1T -TaS₂ vertoont een niet-triviaal samenspel tussen bandisolerend en Mott-isolerend gedrag wanneer het materiaal wordt afgekoeld tot onder 180 k.

1T -TaS₂ is een gelaagd overgangsmetaal dichalcogenide dat decennialang intensief is bestudeerd vanwege intrigerende verbanden tussen temperatuurafhankelijke vervormingen in het rooster en fenomenen die verband houden met elektronische correlaties.

Na afkoeling ondergaat het materiaal een reeks roosterherschikkingen met een gelijktijdige herverdeling van de elektronische dichtheid, een fenomeen dat bekend staat als ladingsdichtheidsgolf (CDW) orde. In de fase die wordt bereikt wanneer het materiaal wordt afgekoeld tot onder 180 k, leidt een periodieke roostervervorming in het vlak tot de vorming van ster-van-David (SOD)-clusters gemaakt van 13 tantaalatomen. Tegelijkertijd wordt een sterke toename van de soortelijke weerstand waargenomen. Bijkomende interessante eigenschappen van de lagetemperatuurfase zijn onder meer een overgang naar een supergeleidende toestand onder druk en de mogelijkheid om deze fase om te schakelen naar langlevende metastabiele metastabiele fasen door het toepassen van korte laserpulsen of spanning, waardoor het materiaal potentieel interessant wordt voor gebruik in toekomstige geheugenapparaten.

Al vele jaren 1T -TaS₂ werd beschouwd als een Mott-isolator, en in feite een van de prototypische voorbeelden van een enkelbands Mott-systeem. Tien jaar geleden, theoretisch onderzoek naar de elektronische structuur van 1T -TaS₂ stelde een scenario voor waarin een door correlatie gestuurde Mott-isolatietoestand werd gevormd binnen de vlakken, maar door het sterke springen tussen de lagen was er een metalen band aanwezig in de stapelrichting. Binnen dit scenario is een mogelijke verklaring voor de isolerende aard van het materiaal stapelstoornis, een effect waarvan bekend is dat het in het materiaal voorkomt.

Daaropvolgend theoretisch onderzoek naar de rol van de stapeling van lagen en de effecten ervan op de elektronische grondtoestand toonde aan dat de laagste energiestructuur een specifieke "AL"-stapeling van dubbellagen vertoont, waarbij A verwijst naar het centrum van de Davidster en L naar de rechterbovenhoek. Deze resultaten, wederom niet strikt gebaseerd op de fysica van Mott, geven aan dat de isolerende toestand te wijten kan zijn aan hiaten in de binding en antibinding. Hoewel dit beeld geschikt kan zijn voor de bulk, zou het verwaarlozen van interactie-effecten impliceren dat er een metaalachtige toestand is vastgemaakt aan het oppervlak van monsters die eindigen met een gebroken dubbellaag, een kenmerk dat duidelijk is uitgesloten door verschillende recente scanning tunneling spectroscopie (STS) experimenten die systematisch gapped spectra voor beide beëindigingen rapporteerde.

This contradiction between theory and experiment prompted researchers at the University of Fribourg to undertake a systematic study of the correlated electronic structure in the stacked bilayer system, using an advanced computational machinery developed within MARVEL.

The electronic behavior in strongly correlated quantum materials such as 1T -TaS₂ cannot be properly described in terms of band structure calculations—theoretical models meant to model such materials accurately must include the effects of strong electronic correlation. The GW + EDMFT ab initio approach for correlated materials modeling, is currently one of the most sophisticated methods available for correlated electron calculations. It has been shown to enable parameter-free simulations of correlated materials. In the present approach, however, the parameters of a multi-layer model were determined by comparison to the known STS spectra for mono-layers. Applying this technique then allowed to simulate semi-infinite systems of 1T -TaS₂ layers in the AL stacking arrangement, identified as the structural ground state in earlier research, for the two different surface terminations.

The calculations performed by postdoc Francesco Petocchi reproduced the spectral features reported in the literature and provided a natural interpretation for the distribution of multiplets observed in photoemission experiments performed by the group of Prof. Claude Monney at the University of Fribourg. Based on their model, they were able to conclude that the insulating behavior of 1T -TaS₂ stems from the complex interplay between bonding-antibonding splittings and electronic correlation.

These results, which provide a solid basis for the previous interpretations of recent measurements, indicate that while the bulk region of 1T -TaS₂ is essentially a band insulator in the low-temperature phase, the surface region exhibits a nontrivial interplay between band insulating and Mott insulating behavior. + Verder verkennen

Stabilisation of charge density wave phase by interfacial interactions