Een onderzoeksgroep onder leiding van Prof. Wu Kaifeng en Zhu Jingyi van het Dalian Institute of Chemical Physics van de Chinese Academie van Wetenschappen rapporteerde onlangs de waarneming van een excitonische Bloch-Siegert-verschuiving in CsPbI₃ perovskiet-kwantumdots (QD's), die het huidige fundamentele begrip voor coherente licht-materie-interactie in laagdimensionale vastestofmaterialen bevorderen.

Het onderzoek is gepubliceerd in Nature Communications op 22 september.

Coherente interactie tussen een systeem met twee niveaus en een periodiek lichtveld bevat zowel co- als contra-roterende golfdelen, die respectievelijk overeenkomen met het zogenaamde optische Stark-effect en Bloch-Siegert-verschuiving. Het observeren van dit laatste is altijd een uitdaging geweest, niet alleen omdat het zwak is, maar het gaat vaak gepaard met een veel sterkere Stark-verschuiving.

In deze studie rapporteerden de onderzoekers een sterke excitonische Bloch-Siegert-verschuiving in CsPbI₃ perovskiet QD's bij kamertemperatuur. De bandstructuur en spin-baankoppeling van dit materiaal leidden tot spin-selectieve quasi-deeltjesovergangsregels, analoog aan de vallei-selectiviteit in overgangsmetaaldichalcogeniden (TMD's), waardoor een nieuwe speelplaats werd geboden om excitonische effecten op het optische Stark-effect te testen en Bloch-Siegert verschuiving.

Belangrijk is dat, in tegenstelling tot TMD's waarvan de excitonische interactie gevoelig afhing van hun onderliggende substraten, mogelijk verantwoordelijk voor de ongelijkheid in de bovengenoemde studies van TMD's, de excitonische interactie in deze colloïdale QD's deterministisch sterk was, omdat ze uniform waren omgeven door een lage brekingsindex organische liganden en oplosmiddelen.

De onderzoekers ontdekten dat door de lichthelicity te beheersen, ze het optische Stark-effect en de Bloch-Siegert-verschuiving grotendeels konden beperken tot verschillende spin-overgangen, vooral wanneer het pomplicht was afgestemd van zichtbaar naar infrarood, waardoor een Bloch-Siegert-verschuiving zo sterk als vier meV.

De verhouding tussen de Bloch-Siegert- en optische Stark-verschuivingen bleek systematisch hoger te zijn dan voorspeld door het quasi-deeltjesbeeld bij 12 verschillende pompgolflengten. Door rekening te houden met de co- en contra-roterende Floquet-toestanden van grond-, exciton- en bi-excitontoestanden, reproduceerden ze kwantitatief de experimentele waarnemingen met een bi-excitonbindingsenergie van 65 meV.

"Ons nieuwe model geeft een uniform fysiek beeld weer van het samenspel tussen het optische Stark-effect, het bi-excitonische optische Stark-effect en de Bloch-Siegert-verschuiving in laagdimensionale materialen die sterke interacties tussen veel lichamen vertonen", zei prof. Wu. + Verder verkennen

Nieuwe manier om elektronische energieniveaus af te stemmen kan leiden tot valleytronic-apparaten