In een klassieke tweede-orde faseovergang, systemen van gecondenseerde materie krijgen orde op lange termijn bij afkoeling onder de overgangstemperatuur, en de eigenschappen nabij de overgang worden aangedreven door thermische fluctuaties. Deze gedragingen zijn lang verklaard door de Landau-theorie van faseovergangen, wat leidt tot de notie van universaliteit, waarbij systemen met zeer verschillende microscopische bestanddelen bepaalde universele macroscopische gedragingen vertonen in de buurt van een faseovergang.

Sommige systemen van gecondenseerde materie, echter, kan zo worden afgestemd dat de faseovergang wordt onderdrukt tot nultemperatuur op een kwantumkritisch punt (QCP), waar het gedrag niet langer wordt bepaald door thermische fluctuaties, maar eerder door kwantumfluctuaties die ontstaan ​​als gevolg van het onzekerheidsprincipe van Heisenberg.

Zware fermionsystemen zijn metalen materialen die bestaan ​​uit zowel een rooster van goed gelokaliseerde ongepaarde elektronen (meestal 4f- of 5f-elektronen), en een zee van geleidingselektronen. Deze zijn ideaal voor het bestuderen van kwantumkritische punten, aangezien er een delicaat evenwicht is tussen magnetische interacties, die leiden tot een geordend patroon van magnetische momenten, en verstrengeling tussen de spins van de gelokaliseerde en geleidingselektronen, die de magnetische momenten dooft.

Door druk of magnetische velden toe te passen op zware fermionsystemen, onderzoekers kunnen de balans tussen deze interacties aanpassen, en daarom kunnen ze de overgang naar de magnetisch geordende fase naar lagere temperaturen onderdrukken, uiteindelijk een kwantumkritisch punt bij nultemperatuur bereiken.

Kwantumkritische punten bereikt bij het onderdrukken van een antiferromagnetische overgang hebben, voor vele jaren, een belangrijke setting geweest voor het verkennen van nieuwe natuurkunde. Dit omvat ongebruikelijke fasen van materie zoals magnetische supergeleiding, evenals de afbraak van Fermi-vloeistofgedrag, wat betekent dat de elektronische excitaties niet langer overeenkomen met die van een vloeistof van elektronen, maar in plaats daarvan naar die van een 'vreemd metaal', waar fysieke grootheden zoals de elektrische weerstand en warmtecapaciteit een ongebruikelijke temperatuurafhankelijkheid vertonen. Dergelijk vreemd metaalgedrag wordt gevonden in een paar verschillende klassen van kwantummaterialen, en wordt verondersteld nauw verbonden te zijn met de supergeleiding bij hoge temperatuur van de cuprate-supergeleiders.

Anderzijds, kwantumkritische punten worden over het algemeen niet gevonden bij het onderdrukken van een ferromagnetische overgang, en er werd theoretisch voorspeld dat ze niet zouden voorkomen in schone wanordevrije ferromagnetische materialen. In plaats daarvan, een poging om de ferromagnetische overgang te onderdrukken leidt ofwel tot de abrupte eerste-orde verdwijning van magnetische orde, of een verandering van magnetische grondtoestand. Onlangs, Prof. Yuan en zijn team van het Center for Correlated Matter, Zhejiang University heeft deze heersende consensus omvergeworpen door hun ontdekking dat de toepassing van druk de ferromagnetische orde in het schone zware fermionsysteem CeRh6Ge4 soepel kan onderdrukken tot nultemperatuur, het bereiken van een ferromagnetisch kwantumkritisch punt.

Ze brachten hoogwaardige eenkristallen van CeRh6Ge4 onder druk en maten de elektrische weerstand en warmtecapaciteit bij zeer lage temperaturen tot 40 mK, om het lot van de ferromagnetische overgang met druk te volgen. Bij het toepassen van 0,8 GPa druk, bleek dat de ferromagnetische overgang volledig onderdrukt wordt, en in plaats daarvan wordt een 'vreemde metalen' fase onthuld, met een lineaire temperatuurafhankelijkheid van de soortelijke weerstand, en een logaritmische divergentie van de soortelijke warmtecoëfficiënt (Fig.1), die opmerkelijk vergelijkbaar gedrag zijn met die gevonden in de cuprate-supergeleiders.

Om de oorsprong van dit onverwachte gedrag te onthullen, waarvan eerder werd voorspeld dat het onmogelijk was, een breed scala aan experimentele vervolgstudies werd uitgevoerd door onderzoekers van het Center for Correlated Matter. Van bijzonder belang is het karakteriseren van de elektronische structuur van CeRh6Ge4, die belangrijke kwesties zou kunnen aanpakken, zoals de vraag of het ferromagnetische kwantumkritieke punt in CeRh6Ge4 een 'onconventioneel' lokaal type kwantumkritiek punt is dat gepaard gaat met de delokalisatie van de Ce-4f-elektronen; helpt de spin-baankoppeling die wordt geïnduceerd door gebroken inversiesymmetrie in het kristalrooster, aanleiding geven tot het kwantumkritische gedrag; en wat is de rol van de quasi-eendimensionale rangschikking van Ce-ketens in de kristalstructuur.

Ze maten eerst kwantumoscillaties van zeer hoogwaardige enkele kristallen van CeRh6Ge4 voor verschillende richtingen van het aangelegde magnetische veld, en vergeleek de resultaten met die verwacht van berekeningen met behulp van dichtheidsfunctionaaltheorie (Fig. 2). De resultaten zijn gepubliceerd in Wetenschapsbulletin .

Dit onderzoek bracht twee belangrijke bevindingen aan het licht. Het gemiddelde vrije pad van de CeRh6Ge4-kristallen is extreem groot, wat betekent dat de verstrooiing van de geleidingselektronen door defecten of andere bronnen van wanorde minimaal is. Dit toont aan dat hun waarneming van de onderdrukking van ferromagnetisme door druk niet werd veroorzaakt door wanorde, maar is een intrinsiek kenmerk van zuiver CeRh6Ge4. Ten tweede, ze vonden een goede overeenkomst tussen hun resultaten en berekeningen van de bandstructuur met volledig gelokaliseerde Ce 4f-elektronen, en slechte overeenstemming wanneer de 4f-elektronen werden opgenomen en verondersteld rondreizend te zijn. Dit toont aan dat CeRh6Ge4 verschilt van eerdere voorbeelden van rondtrekkende ferromagneten waar kwantumkritische punten afwezig zijn, wat suggereert dat ferromagnetisme met lokale momenten cruciaal is voor het realiseren van ferromagnetische kwantumkritieke punten. Verder, deze resultaten zijn in overeenstemming met de verwachtingen voor kwantumkritiek van het lokale type, maar het rokende pistool voor dit scenario zou de observatie zijn van een reconstructie van de elektronische banden onder druk wanneer CeRh6Ge4 wordt afgestemd door het kwantumkritieke punt.

Tegelijkertijd, de impulsafhankelijkheid van de elektronische structuur van CeRh6Ge4 werd ook onderzocht met behulp van hoek-opgeloste foto-emissiespectroscopie (ARPES), waar de resultaten zijn gepubliceerd in Fysieke beoordelingsbrieven .

Hier waren ze in staat om de temperatuurafhankelijkheid van de elektronische toestand van de 4f-elektronen langs verschillende impulsrichtingen te onderzoeken. Ze ontdekten dat de sterkte van de hybridisatie tussen de 4f- en geleidingselektronen zeer anisotroop is, en is veel sterker parallel aan de Ce-ketens dan in loodrechte richtingen. Dergelijk direct bewijs voor anisotrope koppeling is hoogst ongebruikelijk in zware fermionsystemen, en geeft aan dat de eendimensionale rangschikking van magnetische momenten ook een belangrijk ingrediënt zou kunnen zijn voor ferromagnetische kwantumkritiek.