Het onderzoeksteam van prof. Zhao Jin van de University of Science and Technology of China (USTC) heeft belangrijke vooruitgang geboekt bij de ontwikkeling van spin-valley-excitondynamiek. Het onderzoek ontwikkelde een ab initio niet-adiabatische moleculaire dynamica (NAMD) methode op basis van spin-opgeloste excitondynamica. Het team kreeg het eerste duidelijke en volledige fysieke beeld van de dynamiek van de excitonen in de vallei in MoS ₂ vanuit het perspectief van eerste-principeberekeningen op basis van GW plus realtime Bethe-Salpeter-vergelijking (GW + rtBSE-NAMD).

De methode kan op het niveau van de eerste principes nauwkeurig veellichameneffecten omvatten en het knelpunt van de GW+BSE-methode in tijdsafhankelijke dynamiek doorbreken. De onderzoeksresultaten zijn gepubliceerd in wetenschappelijke vooruitgang .

Uit onderzoeken op MoS ₂ , het onderzoek geeft een uitgebreid beeld van de spin-vallei-excitondynamiek waarbij de elektron-fonon (e-ph) verstrooiing, spin-baan interactie (SOI), en elektron-gat (e-h) interacties komen collectief in het spel.

In dit werk, het team ontwikkelt een ab initio NAMD-methode op basis van GW plus realtime verspreiding van BSE (GW + rtBSE-NAMD). De SOI wordt opgenomen door gebruik te maken van de spinor basissets, en de e-ph-koppeling wordt gesimuleerd door ab initio MD (AIMD) te combineren met realtime BSE. Het team gebruikte de rigide benadering van de diëlektrische functie en gebruikte GW + rtBSE-NAMD om de spin-vallei-excitondynamiek in monolaag MoS te onderzoeken ₂ .

Er werd gevonden dat de intervalley-heldere excitonovergang binnen enkele picoseconden snelle depolarisatie van de vallei induceert, die direct bewijs leveren dat eh-uitwisselingsinteractie een essentiële rol speelt in de intervalley-heldere excitonovergangen in TMD-systemen.

De nieuw ontwikkelde GW + rtBSE-NAMD-methode biedt een krachtig hulpmiddel om tijd- en spin-opgeloste excitondynamiek te onderzoeken. Deze methode kan ook op grote schaal worden toegepast op andere materiële systemen om belangrijke fysieke problemen te bestuderen, zoals exciton-relaxatie, levenslang, dissociatie, en interactie met defecten, de deur openen naar het veld van excitondynamica in vaste materialen op basis van eerste principes.