Hoge temperatuur supergeleiders zijn een klasse materialen die elektriciteit kunnen geleiden met bijna nul weerstand bij temperaturen die relatief hoog zijn in vergelijking met hun standaard tegenhangers, die moet worden gekoeld tot bijna het absolute nulpunt - de koudst mogelijke temperatuur. De materialen op hoge temperatuur zijn opwindend omdat ze de mogelijkheid bieden om het moderne leven te revolutioneren, bijvoorbeeld door ultra-efficiënte energietransmissie te vergemakkelijken of te worden gebruikt om geavanceerde kwantumcomputers te maken.

Een bepaalde groep hoge-temperatuur-supergeleiders, de kopjes, wordt al 30 jaar bestudeerd, toch kunnen wetenschappers nog steeds niet volledig uitleggen hoe ze werken:wat gebeurt er in een 'typische' cuprate?

Het samenstellen van een compleet beeld van hun elektronische gedrag is essentieel om de 'heilige graal' van cuprates te ontwikkelen:een veelzijdige, robuust materiaal dat supergeleidend kan zijn bij kamertemperatuur en omgevingsdruk.

Daartoe, een onderzoeksgroep onder leiding van wetenschappers van het Brookhaven National Laboratory van het Amerikaanse Department of Energy (DOE's) ontdekte onlangs nieuwe informatie over het elektronische gedrag van een bepaalde cuprate met behulp van een röntgentechniek die tot nu toe niet op grote schaal is gebruikt om ze te bestuderen. Gedeeltelijk werkend bij Brookhaven Lab's National Synchrotron Light Source II (NSLS-II), een DOE Office of Science gebruikersfaciliteit, de onderzoekers gebruikten een vorm van röntgenverstrooiing om een ​​specifieke rangschikking van elektrische lading te onderzoeken die ontstaat in cuprates:een geordend patroon van elektronen dat bekend staat als een ladingsdichtheidsgolf (CDW).

De röntgentechniek - resonante inelastische röntgenverstrooiing (RIXS) - kan intrigerende nieuwe wegen openen voor onderzoek naar deze materialen. De resultaten van dit onderzoek zijn gepubliceerd in de online editie van 21 mei van: Fysieke beoordelingsbrieven .

CDW's in de cuprates

Een CDW kan worden gevisualiseerd als een staand golfpatroon van elektronen. CDW's ontstaan ​​in geordende, kristallijne materialen, zoals kopjes, die zijn samengesteld uit afwisselende lagen koperoxide en een isolator (meestal een ander oxide). De isolerende vlakken dienen als ladingsreservoirs die de koperoxidelagen voeden waar de supergeleiding plaatsvindt.

Van CDW's wordt al lang vermoed dat ze een cruciale rol spelen in de manier waarop de cuprates supergeleiding, maar het karakteriseren van een - hoe het ontstaat en verdwijnt, hoe het zich gedraagt, hoe het supergeleiding toevoegt of belemmert - is een voortdurende uitdaging voor wetenschappers.

Bij NSLS-II en de Diamond Light Source in het Verenigd Koninkrijk, de groep bestudeerde een cuprate bestaande uit lanthaan, koper, en zuurstof die was "gedoteerd" met kleine hoeveelheden strontium (genaamd LSCO). Doping is een techniek waarbij kleine hoeveelheden van een onzuivere stof aan een verbinding worden toegevoegd om de elektrische, optisch, of structurele eigenschappen.

De groep maakte vier LSCO-monsters met vier verschillende dopingniveaus. De dopingniveaus bestrijken een reeks elektronisch gedrag waarin de CDW het sterkst is en vervolgens verdwijnt. Dit assortiment omvat ook een overgang in de elektronische structuur van LSCO:het "Fermi-oppervlak, " wat een theoretische 3D-schil is die de gevulde en ongevulde elektronenorbitalen scheidt - het volume rond een kern waar bepaalde elektronen het meest waarschijnlijk zijn - wanneer het materiaal een temperatuur van het absolute nulpunt heeft. Fermi-oppervlakken zijn abstract, maar ze zijn erg belangrijk vaak het elektronische gedrag van een materiaal voorspellen, evenals vele andere eigenschappen.

Een nieuwe manier om cuprate CDW's te bestuderen

In RIXS, de energie van invallende röntgenfotonen wordt overgebracht naar elektronen op kernniveau in een kristallijn monster, ze "opwinden" in de geleidingsband. De vacatures die door de kernelektronen worden achtergelaten, worden opgevuld door valentiebandelektronen, die een foton uitzenden terwijl ze de sprong naar de lagere energieband maken. Die uitgezonden fotonen vormen een spectrum van energieën die kunnen worden geanalyseerd om informatie te verkrijgen over de excitaties en het algehele elektronische gedrag van het materiaal.

Bij NSLS-II, het werk werd gedaan aan de Soft Inelastische X-Ray (SIX) bundellijn, die RIXS met ultrahoge energieresolutie biedt. De techniek heeft een verhoogde gevoeligheid voor excitaties van zowel valentie-elektronen als fononen - de collectieve trillingen van het atomaire rooster. Een CDW kan worden geassocieerd met deze excitaties.

"De recente ontdekking dat CDW-effecten zijn verweven in cuprate RIXS-spectra is opwindend voor onderzoekers op dit gebied, omdat het de verleidelijke belofte inhoudt dat we de interacties die aanleiding geven tot CDW's kunnen verduidelijken, " zei Mark Dean, een fysicus in Brookhaven's Gecondenseerde Materie Physics and Materials Science Department, die de studie leidde samen met Xuerong Liu van de Shanghai Tech University en Valentina Bisogni van NSLS-II.

Dean en zijn collega's ontdekten dat de RIXS-spectra grotendeels onveranderd zijn op alle dopingniveaus, ondanks het oversteken van de Fermi-transitie. Dit geeft aan dat de spectra niet gerelateerd zijn aan excitaties nabij het Fermi-oppervlak. Maar meer leren van de RIXS-spectra, namelijk het isoleren en interpreteren van de mogelijke effecten van een CDW is een uitdaging.

"CDW's wijzigen onvermijdelijk hun gastheerkristalrooster en dus de fononen, "zei Bisogni. "Wat de zaken nog ingewikkelder maakt, is het feit dat er verschillende benaderingen zijn voor het interpreteren van RIXS-gegevens."

Door rigoureuze, zorgvuldige analyse, het onderzoeksteam concludeerde dat de RIXS-spectra weinig of geen directe relatie hebben met elektronische excitaties. In plaats daarvan, ze worden het sterkst beïnvloed door fonongedrag, waaronder een "verzachting" van de fononen - een verlaging van de frequentie - veroorzaakt door de CDW en veranderingen in de intensiteit van de fononen.

"Het wereldrecord energieresolutie dat onlangs werd bereikt bij de SIX-bundellijn was cruciaal voor dit onderzoek, waardoor we de verschillende bijdragen in de RIXS-gegevens kunnen oplossen en identificeren, " zei Daan.

De groep stelt dat hun resultaten een scenario ondersteunen waarin de CDW wordt aangedreven door "sterke correlaties" tussen elektronen - een term die wordt gebruikt om niet goed begrepen elektronisch gedrag in materialen te beschrijven - en ondersteuning toevoegen aan het idee dat de RIXS-reactie in de cuprates wordt aangedreven door hoe de CDW het kristalrooster wijzigt, en hoe die wijzigingen complexere interacties oproepen.

"Dankzij de prestaties van SIX, we waren in staat om een ​​nieuw stukje in de puzzel te plaatsen, namelijk de fysica van de cuprate-supergeleiders, " zei Bisogni. "Na al het werk om de bundellijn te bouwen, in opdracht, en geoptimaliseerd, het is geweldig om te zien dat high-impact wetenschap uit die inspanning voortkomt. We hopen dat deze publicatie de eerste van vele van dergelijke gezamenlijke publicaties zal zijn."

Bij toekomstig werk, hetzelfde team hoopt deze systemen te bestuderen met een nog hogere energieresolutie om details van de lagere energietrillingsmodi van het rooster te onthullen.