Een van de al lang bestaande doelen van onderzoek naar de door licht geïnduceerde dynamiek van moleculen is het observeren van tijdsafhankelijke veranderingen in de structuur van moleculen, die het gevolg zijn van de absorptie van licht, zo direct en ondubbelzinnig mogelijk. Hiertoe, onderzoekers hebben een overvloed aan benaderingen ontwikkeld en toegepast. Van bijzonder belofte onder deze benaderingen zijn verschillende methoden die in de afgelopen jaren zijn ontwikkeld die berusten op diffractie (van licht of elektronen) als middel om de internucleaire afstanden tussen de atomen die samen het molecuul vormen te coderen.

In een recent artikel ( Fys. ds. Lett . 125, 123001, 2020), onderzoekers van het MBI onder leiding van Dr. Arnaud Rouzée hebben aangetoond dat films met een hoge resolutie van moleculaire dynamica kunnen worden opgenomen met behulp van elektronen die door een intens laserveld uit het molecuul worden uitgestoten. Na sterke veldionisatie, de elektronen die vrijkomen worden in het algemeen versneld weg van het molecuul onder invloed van het elektrische laserveld. Echter, vanwege het oscillerende karakter van dit veld, een fractie van de elektronen wordt teruggedreven naar hun moedermolecuul-ion. Dit vormt de basis voor een zogenaamd re-collision-proces, waarin het elektron kan worden geresorbeerd in het molecuul (en waar de geabsorbeerde energie vrijkomt in de vorm van hoogenergetische fotonen) of verstrooid wordt van het moleculaire ion. Afhankelijk van de kinetische energie van het elektron, het kan tijdelijk worden opgesloten in een centrifugale potentiaalbarrière. Dit is een bekend proces bij elektronenverstrooiing en bij enkelvoudige fotonionisatie-experimenten, en wordt een vormresonantie genoemd. Het rokende pistool voor het optreden van vormresonantie is een grote toename van de verstrooiingsdoorsnede. Zoals de naam al aangeeft, de kinetische energie waarvoor de vormresonantie optreedt is zeer gevoelig voor de vorm van de moleculaire potentiaal, en bijgevolg aan de moleculaire structuur. Daarom, vormresonanties kunnen worden gebruikt om een ​​film te maken van een molecuul dat een ultrasnelle nucleaire herschikking ondergaat.

Om dit effect aan te tonen, het team van MBI heeft een film opgenomen van de ultrasnelle vibratiedynamiek van foto-opgewonden I ₂ moleculen. Een eerste laserpuls, met een golflengte in het zichtbare deel van het golflengtespectrum, werd gebruikt om een ​​trillingsgolfpakket te maken in de elektronische B-toestand van het molecuul. Deze laserpuls werd gevolgd door een tweede, zeer intens, tijdvertraagde laserpuls, met een golflengte in het infrarode deel van het golflengtespectrum. Elektronenmomentumverdelingen na sterke veldionisatie door de tweede laserpuls werden geregistreerd met verschillende tijdsvertragingen tussen de twee pulsen, overeenkomend met verschillende bindingsafstanden tussen de twee jodiumatomen. Een sterke variatie van de door laser aangedreven elektronen-herverstrooiende doorsnede werd met vertraging waargenomen, die ondubbelzinnig zou kunnen worden toegeschreven aan een verandering van de vormresonantie-energiepositie (zie figuur 1) veroorzaakt door de vibrationele golfpakketbeweging. Als zodanig, dit werk introduceert nieuwe mogelijkheden voor het onderzoeken van foto-geïnduceerde moleculaire dynamica met zowel een hoge temporele als ruimtelijke resolutie.