Als er meerdere processen tegelijk plaatsvinden, het leggen van oorzaak-gevolg relaties is moeilijk. Dit scenario geldt voor een klasse van hogetemperatuur-supergeleiders die bekend staat als de cuprates. Bijna 35 jaar geleden ontdekt, deze koper-zuurstofverbindingen kunnen onder bepaalde omstandigheden zonder weerstand elektriciteit geleiden. Ze moeten chemisch worden gemodificeerd ("gedoteerd") met extra atomen die elektronen of gaten (elektronvacatures) in de koperoxidelagen introduceren en worden gekoeld tot temperaturen onder 100 Kelvin - aanzienlijk warmere temperaturen dan die nodig zijn voor conventionele supergeleiders. Maar hoe elektronen precies hun wederzijdse afstoting overwinnen en paren om vrij in deze materialen te stromen, blijft een van de grootste vragen in de fysica van de gecondenseerde materie. Hoge temperatuur supergeleiding (HTS) is een van de vele fenomenen die optreden als gevolg van sterke interacties tussen elektronen, waardoor het moeilijk is om te bepalen waar het vandaan komt.

Dat is de reden waarom natuurkundigen van het Brookhaven National Laboratory van het Amerikaanse Department of Energy (DOE) een bekende cuprate-bevattende lagen van bismutoxide bestuderen, strontiumoxide, calcium, en koperoxide (BSCCO) besloten zich te concentreren op de minder gecompliceerde "overgedupeerde" kant, het materiaal zo doping dat de supergeleiding uiteindelijk verdwijnt. Zoals ze meldden in een paper gepubliceerd op 29 januari in Natuurcommunicatie , deze benadering stelde hen in staat te identificeren dat puur elektronische interacties waarschijnlijk tot HTS leiden.

"Supergeleiding in cuprates bestaat meestal naast periodieke arrangementen van elektrische lading of spin en vele andere verschijnselen die ofwel kunnen concurreren met supergeleiding of deze helpen, het beeld compliceren, " legde eerste auteur Tonica Valla uit, een fysicus in de Electron Spectroscopy Group van Brookhaven Lab's Condensed Matter Physics and Materials Science Division. "Maar deze verschijnselen verzwakken of verdwijnen volledig met overdoping, niets dan supergeleiding achterlatend. Dus, dit is de perfecte regio om de oorsprong van supergeleiding te bestuderen. Onze experimenten hebben een interactie tussen elektronen in BSCCO blootgelegd die één op één correleert met supergeleiding. Supergeleiding ontstaat precies wanneer deze interactie voor het eerst verschijnt en wordt sterker naarmate de interactie sterker wordt."

Pas zeer recent is het mogelijk geworden om cupraatmonsters te overdopen tot voorbij het punt waarop de supergeleiding verdwijnt. Eerder, een bulkkristal van het materiaal zou worden uitgegloeid (verwarmd) in zuurstofgas onder hoge druk om de zuurstofconcentratie (het doteringsmateriaal) te verhogen. De nieuwe methode - die Valla en andere Brookhaven-wetenschappers ongeveer een jaar geleden voor het eerst hebben gedemonstreerd bij OASIS, een nieuw on-site instrument voor monstervoorbereiding en karakterisering - gebruikt ozon in plaats van zuurstof om gesplitste monsters te gloeien. Splitsen verwijst naar het breken van het kristal in vacuüm om perfect vlakke en schone oppervlakken te creëren.

"De oxidatiekracht van ozon, of het vermogen om elektronen te accepteren, is veel sterker dan die van moleculaire zuurstof, " legde co-auteur Ilya Drozdov uit, een fysicus in de Oxide Molecular Beam Epitaxy (OMBE) Group van de divisie. "Dit betekent dat we meer zuurstof in het kristal kunnen brengen om meer gaten in de koperoxide-vlakken te creëren, waar supergeleiding optreedt. Bij OASIS, we kunnen oppervlaktelagen van het materiaal overdrijven tot aan het niet-supergeleidende gebied en de resulterende elektronische excitaties bestuderen."

OASIS combineert een OMBE-systeem voor het kweken van dunne oxidefilms met hoek-opgeloste foto-emissiespectroscopie (ARPES) en spectroscopische imaging-scanning tunneling microscopie (SI-STM) instrumenten voor het bestuderen van de elektronische structuur van deze films. Hier, materialen kunnen worden gekweekt en bestudeerd met hetzelfde aangesloten ultrahoogvacuümsysteem om oxidatie en verontreiniging door kooldioxide te voorkomen, water, en andere moleculen in de atmosfeer. Omdat ARPES en SI-STM extreem oppervlaktegevoelige technieken zijn, ongerepte oppervlakken zijn van cruciaal belang voor het verkrijgen van nauwkeurige metingen.

Voor deze studie is co-auteur Genda Gu, een natuurkundige in de Neutron Scattering Group van de divisie, groeide bulk BSCCO-kristallen. Drozdov gloeide de gespleten kristallen in ozon in de OMBE-kamer bij OASIS om de doping te verhogen totdat de supergeleiding volledig verloren was. Hetzelfde monster werd vervolgens in vacuüm gegloeid om de dotering geleidelijk te verminderen en de overgangstemperatuur waarbij supergeleiding optreedt, te verhogen. Valla analyseerde de elektronische structuur van BSCCO in dit fasediagram van dopingtemperatuur via ARPES.

"ARPES geeft je het meest directe beeld van de elektronische structuur van welk materiaal dan ook, "zei Valla. "Licht wekt elektronen op uit een monster, en door hun energie te meten en de hoek waaronder ze ontsnappen, je kunt de energie en het momentum van de elektronen recreëren terwijl ze nog in het kristal waren."

Bij het meten van deze energie-versus-momentum relatie, Valla ontdekte een knik (anomalie) in de elektronische structuur die de supergeleidende overgangstemperatuur volgt. De knik wordt meer uitgesproken en verschuift naar hogere energieën naarmate deze temperatuur stijgt en de supergeleiding sterker wordt, maar verdwijnt buiten de supergeleidende toestand. Op basis van deze informatie, hij wist dat de interactie die de elektronenparen creëert die nodig zijn voor supergeleiding, geen elektron-fononkoppeling kon zijn, zoals getheoretiseerd voor conventionele supergeleiders. Onder deze theorie, fononen, of trillingen van atomen in het kristalrooster, dienen als een aantrekkingskracht voor anders afstotende elektronen door de uitwisseling van momentum en energie.

"Ons resultaat stelde ons in staat om elektron-fononkoppeling uit te sluiten omdat atomen in het rooster kunnen trillen en elektronen kunnen interageren met die trillingen, ongeacht of het materiaal supergeleidend is of niet, "zei Valla. "Als er fononen bij betrokken waren, we zouden de knik verwachten in zowel de supergeleidende als de normale toestand, en de knik zou niet veranderen met doping."

Het team is van mening dat er in dit geval iets vergelijkbaars aan de hand is met een elektron-fononkoppeling, maar in plaats van fononen, een andere excitatie wordt uitgewisseld tussen elektronen. Het lijkt erop dat elektronen interageren via spinfluctuaties, die gerelateerd zijn aan elektronen zelf. Spin-fluctuaties zijn veranderingen in elektronenspin, of de manier waarop elektronen naar boven of naar beneden wijzen als kleine magneten.

Bovendien, de wetenschappers ontdekten dat de energie van de knik minder is dan die van een karakteristieke energie waarbij een scherpe piek (resonantie) in het spin-fluctuatiespectrum verschijnt. Hun bevinding suggereert dat het begin van spinfluctuaties (in plaats van de resonantiepiek) verantwoordelijk is voor de waargenomen knik en mogelijk de "lijm" is die elektronen bindt aan de paren die nodig zijn voor HTS.

Volgende, het team is van plan aanvullend bewijs te verzamelen dat aantoont dat spinfluctuaties verband houden met supergeleiding door SI-STM-metingen te verkrijgen. Ze zullen ook soortgelijke experimenten uitvoeren op een andere bekende cuprate, lanthaan strontium koperoxide (LSCO).

"Voor de eerste keer, we zien iets dat sterk correleert met supergeleiding, "zei Valla. "Na al die jaren, we hebben nu een beter begrip van wat supergeleiding kan veroorzaken in niet alleen BSCCO, maar ook in andere cuprates."