Als je wilt begrijpen hoe een materiaal verandert van de ene configuratie op atomair niveau naar de andere, het is niet genoeg om snapshots van voor-en-na-structuren vast te leggen. Het is beter om de details van de overgang bij te houden terwijl deze plaatsvindt. Hetzelfde geldt voor het bestuderen van katalysatoren, materialen die chemische reacties versnellen door belangrijke ingrediënten samen te brengen; de cruciale actie wordt vaak veroorzaakt door subtiele verschuivingen op atomaire schaal in tussenstadia.

"Om de structuur van deze overgangstoestanden te begrijpen, we hebben tools nodig om zowel te meten als te identificeren wat er gebeurt tijdens de transitie, " zei Anatoly Frenkel, een fysicus met een gezamenlijke aanstelling bij het Brookhaven National Laboratory van het Amerikaanse ministerie van Energie en de Stony Brook University.

Frenkel en zijn medewerkers hebben nu zo'n "faseherkennings"-instrument ontwikkeld - of beter gezegd, een manier om "verborgen" handtekeningen van een onbekende structuur te extraheren uit metingen gemaakt door bestaande tools. In een krant die net is gepubliceerd in Fysieke beoordelingsbrieven , ze beschrijven hoe ze een neuraal netwerk hebben getraind om kenmerken in het röntgenabsorptiespectrum van een materiaal te herkennen die gevoelig zijn voor de rangschikking van atomen op een zeer fijne schaal. De methode hielp details te onthullen van de herschikkingen op atomaire schaal die ijzer ondergaat tijdens een belangrijke maar slecht begrepen faseverandering.

"Deze netwerktraining is vergelijkbaar met hoe machine learning wordt gebruikt in gezichtsherkenningstechnologie, " legde Frenkel uit. In die technologie, computers analyseren duizenden afbeeldingen van gezichten en leren belangrijke kenmerken te herkennen, of beschrijvingen, en de verschillen die individuen van elkaar onderscheiden. "Er is een correlatie tussen sommige kenmerken van de gegevens, " Frenkel legde uit. "In de taal van onze röntgengegevens, de correlaties bestaan ​​tussen de intensiteit van verschillende regio's van de spectra die ook direct relevant zijn voor de onderliggende structuur en de overeenkomstige fase."

Netwerktraining

Om het neurale netwerk klaar te maken voor "faseherkenning", dat wil zeggen:om de belangrijkste spectrale kenmerken te kunnen herkennen - hadden de wetenschappers een trainingsset met afbeeldingen nodig.

Janis Timosjenko, een postdoctoraal onderzoeker die samenwerkt met Frenkel bij Stony Brook en hoofdauteur van het papier, die uitdaging aangegaan. Eerst, hij gebruikte moleculaire dynamische simulaties om 3000 realistische structuurmodellen te creëren die overeenkomen met verschillende fasen van ijzer en verschillende graden van wanorde.

"Bij deze modellen we wilden rekening houden met de dynamische effecten, dus we definiëren de krachten die tussen verschillende atomen werken en we laten de atomen bewegen onder invloed van deze krachten, " zei Timoshenko. Toen, met behulp van gevestigde methoden, hij gebruikte wiskundige berekeningen om de röntgenabsorptiespectra af te leiden die zouden worden verkregen uit elk van deze 3000 structuren.

"Het is geen probleem om een ​​spectrum te simuleren, " Timosjenko zei:"het is een probleem om ze in de achterwaartse richting te begrijpen - begin met het spectrum om bij de structuur te komen - daarom hebben we het neurale netwerk nodig!"

Na het gebruik van de gemodelleerde spectrale gegevens van Timoshenko om het netwerk te trainen, de wetenschappers hebben hun methode op de proef gesteld met behulp van echte spectrale gegevens die werden verzameld toen ijzer de faseovergang onderging.

"Er zijn niet veel experimentele methoden om deze overgang te volgen, dat gebeurt bij vrij hoge temperaturen, ' zei Timoshenko. 'Maar onze medewerkers - Alexei Kuzmin, Juris Purans, Arthur Cintins, en Andris Anspoks van het Instituut voor Vaste-stoffysica van de Universiteit van Letland, mijn voormalige instelling - voerde dit echt mooie experiment uit in de ELETTRA-synchrotron in Italië om voor de eerste keer röntgenabsorptiegegevens over deze faseovergang te verzamelen."

Het neurale netwerk was in staat om de relevante structurele informatie te extraheren uit het röntgenabsorptiespectrum van ijzer, in het bijzonder, de radiale verdelingsfunctie, wat een maat is voor de scheidingen tussen atomen en hoe waarschijnlijk de verschillende scheidingen zijn. Deze functie, uniek voor elk materiaal, is de sleutel die de verborgen details van de structuur kan ontgrendelen, volgens Frenkel. Het stelde wetenschappers in staat om veranderingen in de dichtheid en coördinatie van ijzeratomen te kwantificeren tijdens hun overgang van de ene atomaire rangschikking naar de andere.

Extra toepassingen

Behalve dat het nuttig is voor het bestuderen van de dynamiek van faseveranderingen, deze methode zou kunnen worden gebruikt om de rangschikking van nanodeeltjes in katalysatoren en andere materialen te controleren, zeggen de wetenschappers.

"We weten dat nanodeeltjes in katalytische materialen hun structuur veranderen onder reactieomstandigheden. Het is erg belangrijk om de overgangsstructuur te begrijpen - waarom deze verandert, en hoe dat de katalytische eigenschappen en processen beïnvloedt, ' zei Timosjenko.

Nanodeeltjes nemen ook vaak structuren aan die ergens tussen kristallijn en amorf liggen, met structurele variaties tussen het oppervlak en de bulk. Deze methode zou die verschillen uit elkaar moeten kunnen halen, zodat wetenschappers hun relevantie voor materiële prestaties kunnen beoordelen.

De methode zou ook nuttig zijn voor het bestuderen van heterogene materialen (die zijn gemaakt van een combinatie van deeltjes met verschillende groottes en vormen) en isomeren van hetzelfde deeltje (die hetzelfde aantal atomen bevatten maar verschillen in hun rangschikking).

"Geen enkele techniek kan posities van atomen in drie dimensies met zo'n precisie afbeelden om te zien wat het verschil is tussen hun vormen. Maar als we deze radiale distributiefunctie meten, er is een kans om ze uit elkaar te houden - en belangrijke vragen te beantwoorden over de rol van heterogeniteit in katalyse, ' zei Frenkel.