Science >> Wetenschap >  >> Chemie

Onderzoekers ontwikkelen biomimetische-foto-gekoppelde katalyse voor de productie van H₂O₂

Het voorgestelde mechanisme voor de H2 O2 productie door PEI-GCN/Au biomimetische foto-gekoppelde katalyse. Credit:Zhang Huiru

Een onderzoeksgroep onder leiding van prof. Wan Yinhua van het Institute of Process Engineering van de Chinese Academie van Wetenschappen heeft een katalysator ontwikkeld met dubbele fotokatalytische en biomimetische katalytische activiteit voor de productie van waterstofperoxide (H2 O2 ).



De strategie omvat het laden van gouden nanodeeltjes (AuNP's) op nanosheets van grafiet-koolstofnitride (GCN) met behulp van polyethyleenimine (PEI) als een "brug". Het onderzoek werd gepubliceerd in het Chemical Engineering Journal .

H2 O2 , erkend als een milieuvriendelijk oxidatiemiddel, wordt veelvuldig gebruikt op verschillende gebieden, zoals medische behandelingen, herstel van het milieu, fijne chemicaliën en elektronica-industrie. Echter, de conventionele methode van H2 O2 de productie is afhankelijk van het antrachinonproces, dat verschillende nadelen heeft, waaronder een hoog energieverbruik, het gebruik van organische oplosmiddelen en veiligheidsrisico's. Daarom is er een dringende behoefte aan de ontwikkeling van een duurzaam en milieuvriendelijk productieproces voor H2 O2 .

Fotokatalyse op zonne-energie is een veelbelovende alternatieve strategie voor H2 O2 productie, en GCN is een populaire keuze op het gebied van fotokatalyse vanwege de eenvoudige synthese, kosteneffectiviteit, stabiele fysische en chemische eigenschappen en het brede lichtabsorptiespectrum. GCN-nanosheets alleen presteren echter beperkt in fotokatalytische H2 O2 productie in zuiver water vanwege de hoge energiebarrière van waterdissociatie en de lage scheidingsefficiëntie van ladingsdragers.

Gatenopofferende middelen (die fungeren als elektronendonoren) zoals ethanol, isopropanol en benzylalcohol worden vaak gebruikt om de selectiviteit van zuurstofreductie te verbeteren. De toevoeging van organische middelen heeft echter nadelige gevolgen voor het milieu, wat niet bevorderlijk is voor de duurzaamheid van H2 O2 productie. Daarom is het van cruciaal belang om een ​​GCN-materiaal te ontwikkelen met een verbeterde scheidingsefficiëntie van elektron-gatparen om wateroxidatie en zuurstofreductie te vergemakkelijken.

"Geïnspireerd door het foto-enzym-gekoppelde katalytische systeem in chloroplasten, hebben we een samengestelde katalysator ontwikkeld door AuNP's (enzymnabootsers) op GCN (fotokatalysator) nanosheets te laden met behulp van PEI als de 'brug' (PEI-GCN/Au)", prof. Wan zei.

De introductie van PEI en AuNP's helpt de elektronische structuur van GCN aan te passen, waardoor de snelle scheiding van door foto's gegenereerde dragers wordt vergemakkelijkt. De oppervlakteplasmonresonantie van AuNP's bevordert, wanneer ze worden opgewonden door invallend licht, de activering van glucosemoleculen, waardoor hun reactiviteit met O2 wordt verhoogd en het verbeteren van de glucose-oxidase-nabootsende katalytische productie van H2 O2 . Het enten van PEI en de toevoeging van glucose versterken de O2 adsorptie op het katalysatoroppervlak.

Het PEI-GCN/Au-composiet vertoont uitzonderlijke H2 O2 productie-efficiëntie (270 μmol g -1 h -1 ) onder bestraling met zichtbaar licht, waarbij alleen glucose, H2, wordt gebruikt O en O2 als reactanten. Als gevolg hiervan is zowel de biomimetische katalytische als de fotokatalytische reductie van O2 naar H2 O2 zijn verbeterd, waardoor een aanzienlijk synergetisch versterkend effect van 175% wordt bereikt.

"Dit werk vestigt een paradigma van het koppelen van biomimetische katalyse en fotokatalyse voor de coproductie van chemicaliën. Het biedt niet alleen inzicht in de ontwikkeling van materialen voor efficiënte H2 O2 productie, maar introduceert ook een innovatief concept voor de integratie van biokatalyse en fotokatalyse", zegt prof. Luo Jianquan, de corresponderende auteur van deze studie.

Meer informatie: Huiru Zhang et al, Biomimetische foto-gekoppelde katalyse voor het stimuleren van de H2O2-productie, Chemical Engineering Journal (2024). DOI:10.1016/j.cej.2024.149183

Aangeboden door de Chinese Academie van Wetenschappen