Wetenschap
Een betrouwbare en efficiënte rekenmethode voor het vinden van overgangstoestanden in chemische reacties
Er is een computationele methode bedacht voor het vinden van overgangstoestanden in chemische reacties, waardoor de rekenkosten met hoge betrouwbaarheid aanzienlijk worden verlaagd. Vergeleken met de meest gebruikte bestaande methode verlaagt de huidige methode de totale rekenkosten met ongeveer 50 tot 70%.
De ontwikkeling, beschikbaar op GitHub, staat klaar om de vooruitgang in de materiaalwetenschap te versnellen, waardoor de verkenning van chemische reacties toegankelijker en efficiënter wordt. Dit zou kunnen leiden tot snellere wetenschappelijke ontdekkingen en technologische innovaties.
Bij chemische reacties transformeren stoffen van de ene energetisch stabiele toestand naar de andere, waarbij ze een onstabiele overgangstoestand doorlopen. Dit proces lijkt op het vinden van de laagste route over een berg wanneer je van de ene naar de andere kant gaat. Het begrijpen van de overgangstoestand – de top van dit metaforische bergpad – is cruciaal voor een diepgaand begrip van reactiemechanismen.
Vanwege de voorbijgaande en onstabiele aard van deze toestanden zijn hun experimentele observatie en identificatie echter een uitdaging, waardoor vaak computationele verkenning noodzakelijk is.
Deze studie richt zich op computationele methoden voor het vinden van een overgangstoestand tussen een bekende reactant en een product. Dit type zoeken naar de overgangstoestand optimaliseert het pad dat het product en de reactant verbindt, zodat het door de overgangstoestand gaat. Omdat het pad meestal wordt weergegeven door meerdere punten op het pad (vaak afbeeldingen genoemd), wordt het pad feitelijk geoptimaliseerd door de afbeeldingen stapsgewijs bij te werken.
De meest gebruikte methode vandaag de dag is de Nudged Elastic Band (NEB)-methode. Een van de belangrijkste uitdagingen van deze methode is dat deze rekentechnisch duur is. Hiervoor zijn twee belangrijke redenen. Eén daarvan is dat er een groot aantal afbeeldingen nodig is om de resolutie van de zoekopdracht te verhogen. De andere reden is dat het zoekprincipe niet variatief is (d.w.z. een objectieve functie minimaliseert), waardoor het aantal updates per afbeelding ook vaak groot is.
De nieuw geïmplementeerde methode in dit onderzoek lost deze problemen op innovatieve wijze op. Ten eerste kan het aantal afbeeldingen worden teruggebracht tot ongeveer 3, omdat alleen het gebied rond de overgangstoestand intensief wordt doorzocht. Bovendien is het zoekprincipe variatief, waardoor het efficiënter kan worden opgelost. Concreet wordt de objectieve functie gedefinieerd als de lijnintegraal van de exponentiële energie langs het pad.
De prestaties van de nieuwe methode werden geëvalueerd op 121 chemische reacties en de resultaten werden vergeleken met de NEB-methode en de verbeterde versie ervan. Ten eerste identificeerde de huidige methode de overgangstoestanden in 98% van de gevallen correct. Deze nauwkeurigheid is veel hoger dan de NEB-methode en vergelijkbaar met de verbeterde versie. Ten tweede liet de huidige methode een aanzienlijke verlaging van de totale rekenkosten zien:ongeveer 70% minder dan de NEB-methode en 50% minder dan de verbeterde versie ervan.
Om een bredere toepassing mogelijk te maken, hebben de onderzoekers hun rekenprogramma beschikbaar gesteld op GitHub. Het is geschreven in Python en ontworpen voor gebruik met de Atomic Simulation Environment (ASE) en stelt onderzoekers in staat eenvoudig overgangstoestanden te verkennen door reactanten en producten te specificeren.
Vooruitkijkend zijn de implicaties van dit onderzoek enorm. Door het zoeken naar overgangstoestanden eenvoudiger en sneller te maken, is de methode klaar om onderzoek en ontwikkelingen op alle gebieden van de natuurwetenschappen te versnellen met behulp van computationele chemie.
Het onderzoek is gepubliceerd in het Journal of Chemical Theory and Computation .