Science >> Wetenschap >  >> Chemie

Nieuwe chemie vinden om het dubbele van de koolstof vast te leggen

Een beproefd oplosmiddel voor het afvangen van koolstof kan clusters vormen die de hoeveelheid opgeslagen koolstofdioxide aanzienlijk kunnen vergroten. Krediet:Foto:Andrea Starr; Samengesteld beeld:Cortland Johnson | Pacific Northwest Nationaal Laboratorium

Manieren vinden om koolstofdioxide (CO2) af te vangen, op te slaan en te gebruiken ) blijft een urgent mondiaal probleem. Naarmate de temperatuur blijft stijgen, blijft CO2 behouden die niet in de atmosfeer terechtkomen, kan de opwarming helpen beperken waar op koolstof gebaseerde brandstoffen nog steeds nodig zijn.



Er is aanzienlijke vooruitgang geboekt bij het creëren van betaalbare, praktische technologieën voor koolstofafvang. Koolstofvasthoudende vloeistoffen, ook wel oplosmiddelen genoemd als ze in overvloed aanwezig zijn, kunnen op efficiënte wijze CO2 opvangen moleculen uit kolencentrales, papierfabrieken en andere emissiebronnen. Deze werken echter allemaal via dezelfde fundamentele chemie, zo hebben onderzoekers aangenomen.

In nieuw werk gepubliceerd in Nature Chemistry waren wetenschappers verrast toen ze ontdekten dat een bekend oplosmiddel zelfs veelbelovender is dan aanvankelijk verwacht. Nieuwe details over de onderliggende structuur van het oplosmiddel suggereren dat de vloeistof twee keer zoveel CO2 kan bevatten zoals eerder werd gedacht. De nieuw onthulde structuur zou ook de sleutel kunnen zijn tot het creëren van een reeks op koolstof gebaseerde materialen die kunnen helpen nog meer CO2 vast te houden uit de atmosfeer.

Het team van het Pacific Northwest National Laboratory (PNNL) heeft het oplosmiddel enkele jaren geleden ontwikkeld en in verschillende scenario's bestudeerd. Het team heeft gewerkt aan het verlagen van de kosten van het gebruik van het oplosmiddel en het verhogen van de efficiëntie ervan. Vorig jaar onthulden ze het minst kostbare koolstofafvangsysteem tot nu toe. Tijdens dit onderzoek merkte het team iets vreemds op.

"We probeerden een ander type gasscheiding onder hoge druk uit te voeren", zegt David Heldebrant, een PNNL-chemicus en co-corresponderende auteur. "We zagen dat de oplossing aanzienlijk dikker werd en er een nieuwe piek in onze spectra verscheen, wat aangeeft dat er iets nieuws was ontstaan. Het was totaal onverwacht en we wisten dat we het tot op de bodem moesten uitzoeken."

Heldebrant nam contact op met zijn medewerkers aan de Universiteit Claude Bernard Lyon 1 en de Universiteit van Texas in El Paso om de moleculaire veranderingen achter de resultaten te helpen ontwarren.

"Dit werk is echt een interdisciplinaire en gezamenlijke inspanning", zegt Jose Leobardo Bañuelos, professor aan de Universiteit van Texas in El Paso. "De vragen die we moesten stellen vereisten meer dan slechts één soort expertise. We keken naar de algehele structuur van het oplosmiddel bij blootstelling aan CO2 en zagen aanzienlijk meer orde dan we hadden verwacht."

Het leek erop dat de moleculen zich aan het clusteren waren terwijl ze gekoppeld moesten worden. Maar wat betekenden de nieuwe, netjes geordende structuren?

Verandering veroorzaken via clusters

Toen het team opnieuw naar het oplosmiddel CO2 keek Met behulp van analytische chemische hulpmiddelen ontdekten ze zelf-geassembleerde clusters van oplosmiddelmoleculen. In eerste instantie probeerden de onderzoekers de gegevens in een model te passen met slechts twee moleculen oplosmiddel. Ondanks hun aanvankelijke verwachting klopten de gegevens gewoon niet.

Toen de onderzoekers een model met vier oplosmiddelmoleculen gebruikten, vielen de resultaten op hun plaats. Een cluster met vier componenten was eigenlijk de vorm van het oplosmiddel dat het team had gezien. De flexibele structuur kan een reeks verschuivingen ondergaan om de binnenkomende CO2 op te vangen moleculen. De CO2 bereikt uiteindelijk de kern van het cluster, de thuisbasis van een actieve site-pocket die vergelijkbaar kan zijn met de pocket die zich in enzymen bevindt. In feite lijken de algehele clusterstructuur en interacties op eiwitten te lijken.

Metingen van het oplosmiddel en kooldioxide toonden de aanwezigheid van iets onverwachts aan. Krediet:Andrea Starr | Pacific Northwest Nationaal Laboratorium

De bindingsplaats op de actieve plaats bevindt zich in het centrum van de nieuw waargenomen chemie. Doorgaans werken systemen voor koolstofafvang met een enkele CO2 molecuul dat zich bindt en kan reageren om iets anders te vormen. Alles beperken tot reacties waarbij één CO2 betrokken is beperkt de volgende stappen van koolstofconversie. Het cluster maakt iets anders mogelijk.

De onverwachte piek die het team oorspronkelijk heeft gevonden, komt overeen met de vorming van een nieuwe soort die twee verschillende CO-moleculen bevat2 . De clusters bevatten CO2 stapsgewijs, waarbij eerst één molecuul wordt gevangen en geactiveerd, gevolgd door het tweede. De gegevens laten een coöperatief effect zien:het gebruik van één molecuul CO2 gebonden verandert hoe het tweede molecuul bindt.

"We zijn erg enthousiast over de nieuwe mogelijkheden voor het ontwerpen van oplosmiddelen die dit biedt", aldus Heldebrant. "Als we manieren kunnen vinden om opzettelijk samenwerking in te bouwen die de CO2 vergroot bindend, kunnen we de manier waarop systemen voor koolstofafvang werken veranderen."

Nieuwe reactiviteit vinden

Zodra beide CO2 moleculen bevinden zich in het cluster en kunnen met elkaar reageren, waardoor verschillende op koolstof gebaseerde moleculen ontstaan ​​die het potentiële gebruik van afgevangen CO2 kunnen uitbreiden .

"Wat we hier doen, is een belangrijke variabele in het proces veranderen", zegt Heldebrant. "We hebben historisch gezien elke CO2 vastgelegd op zichzelf. Twee CO2 binden samen zouden ons kunnen helpen de opslagcapaciteit van onze opvangsystemen effectief te verdubbelen."

De nieuw verbonden moleculen hebben heel andere eigenschappen dan CO2 . Dit verandert de chemie die nodig is om de opgevangen koolstof van het oplosmiddel te scheiden. Deze CO2 -gebaseerde moleculen zijn groter en vertegenwoordigen een eerste stap in de richting van het creëren van CO2 -rijke polymeren.

Een hardnekkig probleem met afgevangen koolstof is wat ermee gedaan moet worden. Terwijl langdurige opslag van CO2 is een optie, het brengt logistieke uitdagingen met zich mee en kan kosten toevoegen aan een toch al duur afvangproces. Manieren vinden om afgevangen CO2 om te zetten in economisch waardevolle producten zou de afvangkosten kunnen helpen compenseren en een stap in de richting van een gesloten koolstofcyclus kunnen betekenen.

Door zich bij twee CO2 aan te sluiten moleculen samen tijdens de eerste stap van het vangen, presenteert dit werk een nieuwe manier om koolstofconversie en -gebruik te benaderen. In plaats van te beginnen met CO2 zouden onderzoekers verschillende opties kunnen hebben om nieuwe chemicaliën te creëren. Dit opent deuren naar verschillende soorten chemie die voorheen als onrealistisch werden beschouwd voor CO2 conversie. Deze potentiële volgende stappen zijn alleen mogelijk als we ons concentreren op de fundamentele wetenschap achter koolstofafvang.

"Er is zoveel urgentie bij het inzetten van systemen voor koolstofafvang", zegt Julien Leclaire, professor aan de Universiteit Claude Bernard Lyon 1 en co-corresponderend auteur van het artikel. "We onderzoeken niet altijd de details op moleculaire schaal van deze processen vanwege hun complexiteit. Maar soms kunnen we inzichten vinden die moleculair en grootschalig gedrag met elkaar verbinden."

Naast Heldebrant omvatten PNNL-onderzoekers Katarzyna Grubel, Eric Walter, Ying Chen, Difan Zhang, Manh Thuong Nguyen, Debmalya Ray, Sarah Allec, Deepika Malhotra, Wontae Joo en Jaelynne King. Naast Leclaire omvatten onderzoekers van de Universiteit Claude Bernard Lyon 1 ook Jean Septavaux en Marc Hennenbelle.

Meer informatie: Julien Leclaire et al, Tetramere zelfassemblage van waterarme oplosmiddelen maakt op carbamaatanhydride gebaseerde CO2-afvangchemie mogelijk, Natuurchemie (2024). DOI:10.1038/s41557-024-01495-z

Journaalinformatie: Natuurchemie

Geleverd door Pacific Northwest National Laboratory