Onderzoekers van Oak Ridge National Laboratory gebruikten de snelste supercomputer van het land om de moleculaire trillingen van een belangrijke maar weinig bestudeerde uraniumverbinding, geproduceerd tijdens de nucleaire brandstofcyclus, in kaart te brengen voor resultaten die zouden kunnen leiden tot een schonere, veiligere wereld.

De studie door onderzoekers van ORNL, Savannah River National Laboratory en de Colorado School of Mines maakte gebruik van simulaties uitgevoerd op ORNL's Summit supercomputer en ultramoderne neutronenspectroscopie-experimenten uitgevoerd bij de Spallation Neutron Source om de belangrijkste spectrale kenmerken van uraniumtetrafluoridehydraat te identificeren , of UFH, een weinig bestudeerd bijproduct van de splijtstofcyclus. De bevindingen kunnen een betere detectie van deze milieuverontreinigende stof mogelijk maken en een beter begrip van hoe omgevingsomstandigheden het chemische gedrag van brandstofcyclusmaterialen beïnvloeden.

"Bij dit soort werk hebben we niet de luxe om te kiezen met wat voor soort materialen we werken", zegt Andrew Miskowiec, een ORNL-natuurkundige en hoofdauteur van de studie, gepubliceerd in The Journal of Physical Chemistry C. . "We hebben vaak te maken met kleine hoeveelheden of zelfs alleen maar deeltjes van bijproducten en afgebroken materiaal dat niemand van plan was te maken van verbindingen waarvan we niet veel weten. We moeten weten:als we dit materiaal in het veld hebben gevonden, hoe zouden we het herkennen?"

UFH wordt gevormd wanneer uraniumtetrafluoride, een radioactief zout dat routinematig wordt gebruikt bij de productie van uraniummetaal, begint af te breken na onderdompeling in water gedurende 12 uur of langer. Hoewel wetenschappers uranium en zijn vermogen om het atoom te splitsen bijna een eeuw lang hebben bestudeerd, hebben de meeste van die onderzoeken zich gericht op opzettelijke resultaten in plaats van onbedoelde bijproducten zoals UFH.

"Van de Tweede Wereldoorlog tot de Koude Oorlog hebben we tientallen jaren van studie gehad, maar de grootste zorg was om dingen te laten werken vanuit een productiestandpunt, zoals het bouwen van bommen en het aandrijven van reactoren," zei Miskowiec. "UFH werd voor die doeleinden niet als waardevol beschouwd. Dat betekent dat het niet zo nauwkeurig is bestudeerd en niet zo goed wordt begrepen. We moeten zoveel mogelijk over deze materialen weten om te weten waar we op moeten letten wanneer we ontdekken ze in het wild."

Elk van de verschillende moleculaire vormen van uranium ondergaat een unieke reeks trillingen, gecreëerd door de dynamische beweging van zijn atomen, die als een handtekening kan fungeren als wetenschappers weten waar ze op moeten letten. Het onderzoeksteam gebruikte VISION, 's werelds hoogste resolutie inelastische neutronenverstrooiingsspectrometer bij de SNS, om monsters met neutronen te bombarderen, de verloren of gewonnen energie te bewaken en het volledige bereik van UFH-trillingen vast te leggen.

"Voor andere veelgebruikte karakteriseringstechnieken zouden we het monster moeten oplossen of anderszins vernietigen om het te bestuderen", zegt Ashley Shields, een ORNL-computerchemicus en co-auteur van het onderzoek. "Als we om te beginnen geen groot monster hebben, willen we het zeker niet vernietigen voordat we zoveel mogelijk informatie hebben geëxtraheerd. Spectroscopie geeft ons een manier om gegevens te verzamelen en het monster te bewaren voor verdere analyse."

Conventionele verstrooiingsmethoden zijn afhankelijk van fotonen of elektronen, die een interactie aangaan met de buitenste schil van een atoom en slechts een beperkt deel van het brede scala aan trillingen tussen atomen in een uraniumverbinding opvangen. Dat is geen probleem voor neutronen, die tot in de kern van een atoom doordringen.

"Neutronen zijn gevoelig voor alle atomen in de structuur van de verbinding, dus we krijgen het hele trillingsspectrum", zei Miskowiec. "Deze buitengewone instrumenten bij SNS gaven ons een enorme hoeveelheid gegevens, en nu hadden we een manier nodig om deze te interpreteren."

Het team kreeg tijd toegewezen aan Summit, het 200 petaflop IBM AC922 supercomputingsysteem van de Oak Ridge Leadership Computing Facility, via de Leadership Computing Challenge van het Advanced Scientific Computing Research van het Amerikaanse Department of Energy. Ze gebruikten dichtheidsfunctionaaltheorie, een kwantummechanische benadering om de structuur van materialen te schatten, om de eigenschappen van UFH te modelleren.

De combinatie van details vastgelegd door VISION en de interpretatie van grootschalige, zeer nauwkeurige berekeningen van de dichtheidsfunctionaaltheorie, mogelijk gemaakt door Summit, leverde het eerste complete beeld op van het volledige trillingsspectrum van UFH voor nieuwe inzichten in de atomaire structuur van de verbinding.

"Dit zijn extreem grote, ingewikkelde structuren met veel atomen die constant in alle richtingen trillen met heel weinig symmetrie", zei Shields. "Elke breuk in de symmetrie vereist meer berekeningen, waardoor de rekentijd die nodig is om de trillingseigenschappen te bepalen toeneemt. Deze berekeningen stellen ons in staat om te visualiseren wat voor soort trillingen dit zijn, hoe de beweging eruit ziet, welke atomen deelnemen en elke trilling veroorzaken, en met welke frequentie."

Het team gebruikte de gegevens om het berekende trillingsspectrum te vergelijken met het experimentele spectrum gemeten bij de SNS, waardoor de spectrale kenmerken op atomair niveau in de experimentele gegevens konden worden geïdentificeerd. Het onderzoek vergde meer dan 115.000 node-uren om de resultaten weer te geven.

"Zonder Summit waren deze berekeningen niet mogelijk geweest", zei Shields. "Er vindt een diversiteit aan bewegingen plaats in de atomaire structuur die we rekenkundig kunnen plagen die we gewoon niet op een andere manier kunnen vastleggen."

Toekomstige studies zullen voortbouwen op de bevindingen om de stabiliteit van UFH te onderzoeken.

"We hebben nu een beter vermogen om dit materiaal in het veld te identificeren en de resultaten zullen van fundamenteel belang zijn voor het begrijpen van andere milieuaspecten van de brandstofcyclus", zei Miskowiec. + Verder verkennen

De diffusie van koolstofisotopen opsporen met behulp van vibratiespectroscopie op atomaire schaal