Het vermogen om informatie uit hun directe omgeving te verwerken, helpt organismen om moeilijke taken uit te voeren. Zelfs de eenvoudigste vorm van leven (een enkele cel) kan verschillende chemische en fysieke stimuli waarnemen en deze informatie verwerken via hun intrinsieke complexe intracellulaire logica om gecompliceerde cellulaire functies uit te voeren, zoals celdeling, celmotiliteit en vrachtvervoer.

In de afgelopen jaren heeft het doel om kunstmatige, levensechte systemen te ontwikkelen geleid tot de exploratie van complexe chemische reacties, die zich in een onevenwichtige toestand bevinden. Het benutten van het volledige potentieel van dergelijke systemen, met betrekking tot hun vermogen om informatie van meerdere externe stimuli te verwerken en programmeerbare tijdruimtelijke functies uit te voeren, blijft echter onontgonnen. Wetenschappers van het Center for Self-assembly and Complexity (CSC), het Institute for Basic Science (IBS, Zuid-Korea), hebben nu chemische systemen ontwikkeld die niet in evenwicht zijn, die meerdere externe stimuli kunnen waarnemen (bijv. geluid, atmosferische zuurstof) en deze informatie verwerken om programmeerbare levensechte tijdruimtelijke functies uit te voeren.

De onderzoekers noemden deze "Chemische logische systemen" (CLS's), omdat de informatie die aan deze systemen wordt geleverd door meerdere externe ingangen wordt verwerkt door Booleaanse logica te volgen om tot een gewenst resultaat te komen. De onderzoekers beschrijven in dit onderzoek twee CLS's, waarvan er één leidt tot de vorming van programmeerbare tijdruimtelijke chemische patronen en de andere resulteert in de programmeerbare tijdruimtelijke beweging van een drijvende lading. "Het kiezen van de juiste systemen die niet in evenwicht zijn, is een belangrijk aspect bij het ontwikkelen van CLS's. Het was erg leuk om aan dit project te werken omdat we meestal de experimentele resultaten konden voorspellen volgens het programma dat we hadden opgesteld", legt Seoyeon Choi uit. , een afgestudeerde student aan POSTECH en de eerste auteur van deze studie.

De onderzoekers ontwierpen eerst CLS-1 op basis van de redoxchemie van methylviologen (MV ²⁺ ), waarvan bekend is dat het wordt gereduceerd tot zijn radicale kationische vorm (MV ^•+ ) door bestraling met zichtbaar licht, in aanwezigheid van een fotosensibilisator en een opofferingsreductiemiddel. Bij het belichten van geelgekleurde CLS-1-oplossing genomen in een petrischaal met zichtbaar licht, hoorbaar geluid en atmosferische zuurstof, werd het eerst donkergroen en vervolgens geleidelijk gereorganiseerd in een tijdruimtelijk patroon bestaande uit donkergroene en gele concentrische ringen (een gewenste output). De afwezigheid van een van de drie ingangssignalen leidt tot een ongewenste uitgang, bijvoorbeeld een willekeurig chemisch patroon. De resultaten suggereerden duidelijk dat CLS-1 een EN-logische poortrespons vertoonde op de drie ingangen:licht, geluid en zuurstof. De chemische gradiënten binnen de spatiotemporele patronen kunnen verder worden afgestemd door een fotomasker te gebruiken tijdens het fotobestralingsproces.

Het team onderzocht vervolgens CLS-2 dat een snelle en omkeerbare oplossing van een peptide-basen-assemblage vertoonde als reactie op bestraling met blauw licht. Dit ging gepaard met een omkeerbare verandering in oppervlaktespanning van de oplossing, wat resulteerde in een geïnduceerd Marangoni-effect, dat kan worden gebruikt om een ​​drijvende lading over een oplossingsoppervlak voort te stuwen. De onderzoekers voerden vervolgens een dergelijke ladingbeweging uit in aanwezigheid van hoorbaar geluid en merkten op dat de gegenereerde concentrische ringvormige topografie van het oplossingsoppervlak fungeerde als sjabloonsporen voor de gecontroleerde tijdruimtelijke beweging van een drijvende lading (piepschuimkraal). The cargo movement could be effectively programmed only when light and audible sound were simultaneously irradiated, CLS-2 therefore exhibited an AND logic-gate response towards the two input stimuli.

The authors further observed that the at least two different types of cargo movement could be achieved by controlling the parameters of the audible sound input. A sound input of 38 Hz and 0.06 g (Audio-I) resulted in an orbital motion of the cargo along the circular tracks. On the other hand, with a slightly tweaked sound input (42 Hz and 0.08 g; Audio-II) a short distance radial motion of the cargo was observed. The application of the two input signals was further combined in such a way to execute a predetermined sequence of orbital and short radial motion of the cargo, which resulted in an even higher level or complicated functions such as navigating a cargo through a maze.

According to Dr. Mukhopadhyay, a co-corresponding author in this work who led this study, "Designing the maze was a real challenge for us. A conventional maze with real physical barriers would have interfered with the Faraday wave formation. To circumvent this issue, we thought of using a maze shaped photomask and projected it over the CLS-2 solution. This helped us in navigating the floating cargo only along a complex predetermined path, where it was dually exposed to light irradiation and sound waves."

The researchers at the CSC-IBS believe that the present strategy of exploiting audible sound and light in combo to maneuver a cargo through a maze, avoiding the conventional methods based on chemotaxis, phototaxis, magnetotaxis, etc., adds a new tool for researchers to develop materials exhibiting life-like properties and in the field of systems chemistry in general. Prof. Kimoon Kim, Director of the Center for Self-assembly and Complexity, who supervised the overall research opines, "The development of out-of-equilibrium CLSs can be one of the missing pieces of a very complex jigsaw puzzle that can connect the living and the non-living domains. The present result is just a small step in this direction, to achieve a similar level of complexity of CLSs that operate within a cell remains a distant goal." He laughs and adds further, "At present, the chemicals act merely as characters provided with a programmed script. Perhaps, like a movie director, I can command—Light… Sound… and Action!"

The results of this study were published on May 13 in Chem . + Verder verkennen

Spatiotemporal regulation of chemical reactions using only audible sound