science >> Wetenschap >  >> Chemie

Onderzoekers onthullen op oxygenaat gebaseerde routes bij de omzetting van syngas via bifunctionele oxide-zeolietkatalysatoren

Vaste-stof NMR-onderzoeken laten zien dat de op oxygenaat gebaseerde routes de syngasconversie regelen via OXZEO bifunctionele katalysatoren. Krediet:DICP

Een onderzoeksteam onder leiding van prof. Hou Guangjin en prof. Bao Xinhe van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS) heeft de op oxygenaat gebaseerde routes onthuld bij de omzetting van syngas over oxide-zeoliet (OXZEO) bifunctionele katalysatoren door kernmagnetische resonantie (NMR) in vaste toestand.

Deze studie is gepubliceerd in Nature Catalysis op 23 juni.

OXZEO-katalyse werd in 2016 voorgesteld door Prof. Bao Xinhe en Prof. Pan Xiulian van DICP. Het biedt een platform voor een efficiënt gebruik van steenkool en andere koolstofbronnen. Het reactiemechanisme in OXZEO-katalyse blijft echter nog steeds onduidelijk.

In deze studie kozen de onderzoekers de syngasconversie boven de ZnAlOx /H-ZSM-5 bifunctionele katalysator als modelsysteem om het mechanistische verschil in de op OXZEO gebaseerde directe conversie van syngas te benadrukken. ZnAlOx is een typisch metaaloxide voor het proces van syngas tot methanol, terwijl H-ZSM-5 een typisch zeoliet is voor de reactie van methanol tot koolwaterstoffen (MTH).

Ze gebruikten de quasi-in situ solid-state NMR (ssNMR)-gaschromatografie (GC) analysestrategie om de dynamische evolutie van overvloedige kritische en/of voorbijgaande tussenproducten te onthullen, waaronder multi-koolstofcarboxylaten, alkoxylen, zuurgebonden methyl-cyclopentenonen , en methylcyclopentenylcarbocaationen, van de zeer vroege inductieperiode tot de steady-state omzetting onder hogedrukstroomreactieomstandigheden.

Het is bewezen dat op zuurstof gebaseerde routes worden bijgedragen aan de uitlaat olefinen en aromaten, waar de voeding, d.w.z. CO en H2 , was ook een krachtige deelnemer aan deze secundaire reacties. Naast de ZnAlOx /H-ZSM-5-katalysator, ontdekten de onderzoekers ook dat de belangrijkste tussenproducten in meerdere OXZEO-katalysatoren voorkomen, wat de universaliteit aantoont van op oxygenaat gebaseerde routes in op OXZEO gebaseerde syngasconversie.

"Onze bevindingen bieden nieuwe inzichten in het reactiemechanisme van syngasconversie op bifunctionele katalysatoren, en kunnen ook helpen om het mechanisme van CO2 beter te begrijpen. en biomassaconversie", zegt prof. Hou. + Verken verder

Directe synthese van isoparaffinerijke benzine uit syngas