Wetenschap
Dynamische opsluiting van SAPO-17-kooien op de selectiviteitscontrole van syngasconversie. Krediet:Wang Haodi en Jiao Feng
Een onderzoeksteam onder leiding van prof. Pan Xiulian en prof. Bao Xinhe van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS) ontdekte dynamische opsluiting van SAPO-17-kooien op de selectiviteitscontrole van syngasconversie.
Deze studie is gepubliceerd in National Science Review op 26 juli.
In 2016 stelde het team een nieuw katalysatorconcept voor op basis van metaaloxide-zeoliet bifunctionele katalysatoren (OXZEO), waarmee syngas direct kan worden omgezet in lichte olefinen met een hoge selectiviteit.
In deze studie rapporteerden de onderzoekers het dynamische opsluitingseffect van zeotype-kooien, die de productselectiviteit tijdens de inductieperiode van syngasconversie regelden. Ze verhoogden de ethyleenselectiviteit geleidelijk van 19% tot 44%, terwijl ze C4+ . verlaagden koolwaterstofselectiviteit van 39% tot 9% binnen de eerste 22 uur in bedrijf. Na de inductieperiode vlakte de katalytische prestatie af.
"Dit werd veroorzaakt door de geleidelijke accumulatie van koolstofhoudende soorten in de SAPO-17-kooien naarmate de reactie vordert. Het leidde tot een geleidelijk afnemende vrije ruimte in de kooi", zei prof. Bao.
Ze ontdekten dat de diffusiecoëfficiëntverhouding van C2 tot C4 was negatief gecorreleerd met een effectieve ruimtecoëfficiënt (ESC), een descriptor die werd gedefinieerd om de effectieve ruimte in de SAPO-17-kooi te beschrijven. Het duidde op meer gehinderde diffusie voor C4 dan voor C2 met de verminderde vrije ruimte van de kooi. Bovendien zou een beperkte vrije ruimte ook de secundaire reactie van ethyleen belemmeren en dus gunstig zijn voor C2 selectiviteit.
"Deze studie onthult een significant effect van de dynamische opsluiting van de SAPO-17-kooi op de productselectiviteit," zei Prof. Pan. Hoewel de meeste microporiën bezet waren (93%) toen de inductieperiode was voltooid, was de katalysator niet gedeactiveerd en liep deze vrij stabiel bij de omzetting van syngas.
Deze dynamische opsluiting zal naar verwachting algemeen zijn voor een aantal reacties waarbij koolwaterstoffen boven zeolieten betrokken zijn. Het begrip is essentieel voor het verdere ontwerp van hoogwaardige katalysatoren op basis van zeolieten voor C1 chemie en andere reacties waarbij koolwaterstoffen betrokken zijn. + Verder verkennen
Wetenschap © https://nl.scienceaq.com