science >> Wetenschap >  >> Chemie

Poreuze enkelkristallijne monolieten op centimeterschaal met Lewis-zuurplaatsen met hoge dichtheid om propaandehydrogena te verbeteren

Mesoporeuze monolieten op centimeterschaal met Lewis-zuurplaatsen met hoge dichtheid op gedraaid oppervlak en duidelijk actieve plaatsen zorgen voor verbeterde propaandehydrogenering bij verlaagde temperatuur. Credit:de groep van prof. XIE

Oppervlakte/interfacestructuur en katalytisch mechanisme zijn van groot belang in veel praktische katalytische reacties.

Poreuze eenkristallen die een geordende roosterstructuur en ongeordende onderling verbonden porie combineren, bieden een alternatief voor het creëren van gedraaide oppervlakken met heldere actieve plaatsen met een hoge dichtheid in poreuze microstructuren. Ze presenteren de voordelen van een duidelijke roosterstructuur, nauwkeurige chemische samenstelling en duidelijk eindoppervlak, die een enorm potentieel demonstreert om continu gedraaide en actieve oppervlaktestructuur met hoge dichtheid te bouwen.

In een studie gepubliceerd in Internationale editie van Angewandte Chemie , de onderzoeksgroep onder leiding van Prof. Xie Kui van het Fujian Institute of Research on the Structure of Matter van de Chinese Academie van Wetenschappen groeide poreus monokristallijn Mo 2 N- en MoN-monolieten op een schaal van 2 cm om niet-oxidatieve propaandehydrogenering tot propyleen te verbeteren.

De creatie van Lewis-zuurplaatsen met hoge dichtheid op het elektron-deficiënte oppervlak verbetert effectief de katalytische activiteit bij verlaagde temperaturen door controle van de onverzadigde Mo-N1/6- en Mo-N1/3-coördinatiestructuren.

De onderzoekers kweekten eerst de moederkristallen van MoO 3 , verwijderde vervolgens de periodieke atomaire doellaag O in een ammoniakatmosfeer bij 650-700 graden C, en tegelijkertijd de raamwerkstructuur van metastabiel Mo-O-eenkristal genitrificeerd en gereconstrueerd in het mesoporeuze Mo 2 N eenkristal.

Op dezelfde manier, ze groeiden poreuze MoN-eenkristallen door de temperatuur te regelen, stroomsnelheid en druk van ammoniakgas.

Bovendien, de onderzoekers visualiseerden de fijne structuur van de gedraaide oppervlakken en de metaalstikstof onverzadigde coördinatie-actieve structuur van het poreuze eenkristal.

Ze ontdekten dat het Mo-ion van de bovenste laag met onverzadigde Mo-N1/6- en Mo-N1/3-coördinatiestructuren Lewis-zuurplaatsen met hoge dichtheid aan het oppervlak creëert, wat leidt tot effectieve activering van C-H-binding zonder overmatig kraken van C-C-binding tijdens niet-oxidatieve propaandehydrogenering.

~11% van de propaanomzetting en ~95% van de propyleenselectiviteit werden aangetoond met poreuze monokristallijne Mo 2 N- en MoN-monolieten bij 500 ° C zonder dat degradatie wordt waargenomen, zelfs na 20 uur in bedrijf zijn.

Deze studie vormt een belangrijke referentie voor het onderzoek naar de oppervlaktestructuur en het katalytische mechanisme in feitelijke katalytische reacties.