fotokatalyse, zonne-energie omzetten in chemische energie, is erkend als een veelbelovende oplossing voor de huidige energie- en milieuproblemen. De prestatie van het fotokatalytische systeem hangt grotendeels af van de oppervlakteladingstoestand van actieve plaatsen (meestal co-katalysatoren), aangezien de Schottky-overgang tussen fotosensibilisator en co-katalysator de ladingsoverdracht tussen hen en uiteindelijk naar reactantmoleculen vergemakkelijkt, bevordering van de adsorptie en activering van de laatste.

In tegenstelling tot de bestaande rapporten over cokatalysatoren, zoals de ontwikkeling van niet-edele metalen, deeltjesgrootte en distributiecontrole, blootgestelde kristalfacetten en hun interfacecontact met fotosensitizers, de regulering van de oppervlakteladingstoestand van co-katalysatoren door hun microstructuren te veranderen, biedt enorme mogelijkheden voor het stimuleren van fotokatalyse, blijft echter uiterst zeldzaam.

In dit werk, Dr. Jiang's onderzoeksgroep van de Universiteit voor Wetenschap en Technologie van China heeft het doel bereikt om Pt-oppervlakteladingstoestanden te optimaliseren via de controle van de bimetalen Pd@Pt-microstructuur en de Pt-coördinatieomgeving.

De bimetalen kern-schaal-gestructureerde Pd@Pt NP's zijn in situ gefabriceerd en gestabiliseerd door een lichtgevoelig en representatief metaal-organisch raamwerk (MOF), UiO-66-NH ₂ . De microstructuur van de Pd ₁₀ @Ptx co-katalysator kan nauwkeurig worden geregeld van core-shell tot single-atom legering (SAA), waarbij de Pt-coördinatieomgeving verandert, door het Pt-gehalte nauwkeurig en eenvoudig af te stemmen.

Gezien de verschillende werkfuncties van Pd en Pt, de lading tussen Pd en Pt wordt herverdeeld, vergezeld van Pt-coördinatie-omgevingsverandering, waardoor de regulering van de oppervlakteladingstoestand van Pt-sites wordt bereikt.

Als resultaat, alle Pd@Pt/MOF vertonen een uitstekende fotokatalytische waterstofproductie-activiteit vanwege de elektronenrijke Pt-plaatsen die profiteerden van het herverdelingseffect van de lading. Bovendien, de geoptimaliseerde Pd ₁₀ @Pt ₁ /MOF composiet met SAA co-katalysator, met het meest elektronenrijke Pt, vertoont een uitzonderlijk hoge fotokatalytische waterstofproductieactiviteit, ver overtreft zijn overeenkomstige tegenhangers (zie in afbeelding).

Dit is het eerste rapport over SAA-co-katalyse naar fotokatalyse. Het biedt de ontwerpstrategie en het synthetische protocol voor de fabricage van SAA-katalysatoren en opent een nieuwe weg naar op SAA gebaseerde fotokatalyse. In aanvulling, als alternatief voor de klassieke Schottky-knooppuntstrategie, dit werk introduceert een nieuwe benadering voor optimalisatie van de laadtoestand door de co-katalysator-microstructuur te reguleren (met name de coördinatie-omgevingscontrole), naar verbeterde fotokatalyse.