science >> Wetenschap >  >> Chemie

Wetenschappers ontwikkelen strategie om afzonderlijke atomen te stabiliseren met ionische vloeistof als elektronische stabilisator

Een schematische illustratie van de bereiding van SAC's en de stabilisatie door IL's. Krediet:DING Shiping

Ondersteunde single-atom katalysatoren (SAC's) zijn naar voren gekomen als een nieuwe grens in heterogene katalyse en hebben brede belangstelling gewekt vanwege hun aangetoonde goede katalytische prestaties vanwege de hoge atomaire efficiëntie en relatief homogene actieve sites.

Ingenieurs hebben strategieën ontwikkeld om SAC's te fabriceren. Echter, het effectief stabiliseren ervan blijft een uitdaging, omdat enkelvoudig gedispergeerde geïsoleerde atomen de neiging hebben om te aggregeren tot thermodynamisch stabielere nanodeeltjes (NP's).

Wetenschappers van de Nationale Universiteit van Singapore, Universiteit van Kyoto, Hokkaido University en het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academie van Wetenschappen hebben nu een strategie ontwikkeld om geïsoleerde metaalatomen op verschillende oxidedragers te stabiliseren door ionische vloeistoffen (IL's) als elektronische stabilisator te gebruiken. Hun bevindingen werden gepubliceerd in Chemo op 4 nov.

De wetenschappers onderzochten het effect van gewone IL's op het stabiliseren van Pt1 en Pd1 met één atoom op verschillende dragers. De ILs-gestabiliseerde SAC (ILSSAC) 0.2Pt/HAP (hydroxyapatiet) werd eerst geselecteerd als voorbeeld om de dispersietoestand van Pt voor en na de hydrogeneringsreactie te karakteriseren, en om het elektrostatische stabilisatie-effect van IL's op single-atom Pt te kwantificeren met behulp van dichtheidsfunctionaaltheorie (DFT) -berekeningen.

Nadien, de strategie werd uitgebreid tot Pt1-katalysatoren gedispergeerd op verschillende dragers en Pd1-katalysatoren met één atoom geladen op HAP om de algemene toepasbaarheid van de strategie te bewijzen.

"De resultaten toonden aan dat de introductie van ionische vloeistoffen als stabilisator niet alleen Pt1 en Pd1 met één atoom effectief stabiliseert op HAP en andere oxidedragers, maar verbetert ook hun katalytische prestaties, " zei Qiao Botao, een onderzoeker van DICP.

Aangezien de fysisch-chemische eigenschappen van IL's gemakkelijk kunnen worden verfijnd door de rationele controle van kationen en anionen, ILs-stabilisatie is een eenvoudige strategie voor het verbeteren van de stabiliteit van een breed scala aan katalysatoren met één atoom die al zijn gerapporteerd in de literatuur of in ontwikkeling zijn in verschillende laboratoria.