Van het door de wind geslagen oppervlak van de open oceaan, tot biljoenen kleine waterdruppels in wolken, het grensvlak lucht-water - de huid van water - is de plaats voor cruciale natuurlijke processen, inclusief uitwisseling van oceaan-atmosfeer en verzuring door wolken. Het lucht-water-interface is zelfs gepostuleerd als de bakermat van het leven. Echter, factoren zoals de grootte van de subnanometer en het dynamische karakter, maken het onderzoek van interfacial wanter een ontmoedigende taak.

In recente jaren, onderzoekers hebben de lucht-waterinterface onderzocht met behulp van elektrosprays van water:fijne sprays geproduceerd door meer dan 5000 V toe te passen op wateroplossingen die door een metalen capillair gaan. traditioneel, elektrosprays zijn gebruikt om ionen in de gasfase te bestuderen. Met behulp van elektrosprays, onderzoekers hebben gesuggereerd dat het oppervlak van mild zuur water zich gedraagt ​​​​als een zeer reactief superzuur. Maar het debat blijft of het lucht-water-interface bij een milde pH zich echt als een superzuur kan gedragen.

Nutsvoorzieningen, KAUST-onderzoekers onder leiding van Himanshu Mishra hebben complementaire technieken gebruikt om puur grensvlakeffecten te onderscheiden van elektrospray-specifieke effecten.

De onderzoekers onderzochten de reactiviteit van isopreen - een vluchtig molecuul dat wordt afgegeven door planten die hittestress ervaren - aan het watergrensvlak. "We vergeleken twee scenario's:elektrosprays van water dat in wisselwerking staat met isopreengas en krachtig geroerde mengsels van water en isopreen in gesloten flesjes, " legt Adair Gallo Jr. uit, een doctoraat student in Mishra's team en hoofdauteur van de studie.

Het team zocht naar de vorming van korte isopreenketens, oligomeren genaamd. "Intrigerend, isopreen spontaan gevormde oligomeren in elektrosprays, onder zure en basische omstandigheden, en zelfs als er geen water is, "zegt Gallo. Er werden geen oligomerisatieproducten gedetecteerd wanneer aangezuurd water urenlang krachtig werd geroerd met isopreen. Maar toen dezelfde organische fase werd geëlektrosproeid, oligomeren gevormd. De bevindingen stellen ondubbelzinnig vast dat de oligomerisatie uitsluitend in elektrosprays plaatsvond.

Computersimulaties uitgevoerd door Adriano Sanchez, een postdoctoraal onderzoeker in Mishra's team, gaf moleculaire schaal inzichten in de resultaten. "We ontdekten dat oligomeervorming alleen mogelijk was op gasfaseclusters die niet meer dan drie watermoleculen en een overmaat aan proton bevatten, ' zegt Sánchez.

collectief, de resultaten van het team toonden aan dat elektrosprays zeer energetische gasfaseroutes presenteren voor het optreden van chemische reacties die onmogelijk zijn bij natuurlijke lucht-waterinterfaces. "Elektrosprays moeten daarom worden aangevuld met oppervlaktespecifieke technieken en computersimulaties om onjuiste conclusies te voorkomen bij het bestuderen van grensvlakprocessen, " zegt Mishra. "Ik denk al meer dan zes jaar over dit probleem, en nu, dankzij mijn team, we zijn erin geslaagd om puur grensvlakeffecten van artefacten te ontwarren", zegt Mishra. Deze bijdrage zal op de omslag van het tijdschrift verschijnen Chemische Wetenschappen .