Een unieke combinatie van beeldvormingstools en simulaties op atomair niveau heeft een team onder leiding van het Oak Ridge National Laboratory van het Department of Energy in staat gesteld een langdurig debat op te lossen over de eigenschappen van een veelbelovend materiaal dat energie uit licht kan halen.

De onderzoekers gebruikten multimodale beeldvorming om interacties op nanoschaal te "zien" in een dunne film van hybride organisch-anorganisch perovskiet, een materiaal dat nuttig is voor zonnecellen. Ze stelden vast dat het materiaal ferro-elastisch is, wat betekent dat het domeinen van gepolariseerde spanning kan vormen om elastische energie te minimaliseren. Deze bevinding was in strijd met eerdere aannames dat het materiaal ferro-elektrisch is, wat betekent dat het domeinen van gepolariseerde elektrische lading kan vormen om elektrische energie te minimaliseren.

"We ontdekten dat mensen misleid werden door het mechanische signaal in standaard elektromechanische metingen, wat resulteert in de verkeerde interpretatie van ferro-elektriciteit, " zei Yongtao Liu van ORNL, wiens bijdrage aan de studie een focus werd van zijn Ph.D. proefschrift aan de Universiteit van Tennessee, Knoxville (UTK).

Olga Ovchinnikova, die de experimenten leidde bij ORNL's Centre for Nanophase Materials Sciences (CNMS), toegevoegd, "We gebruikten multimodale chemische beeldvorming - scanning probe microscopie gecombineerd met massaspectrometrie en optische spectroscopie - om aan te tonen dat dit materiaal ferro-elastisch is en hoe de ferro-elasticiteit chemische segregatie stimuleert."

De bevindingen, gemeld in Natuurmaterialen , onthulde dat differentiële stammen ervoor zorgen dat geïoniseerde moleculen migreren en segregeren in gebieden van de film, resulterend in lokale chemie die het transport van elektrische lading kan beïnvloeden.

Het begrip dat deze unieke reeks beeldvormingstools onderzoekers in staat stelt om structuur en functie beter te correleren en energie-oogstfilms te verfijnen voor betere prestaties.

"We willen voorspellend korrels van bepaalde afmetingen en geometrieën maken, " zei Liu. "De geometrie gaat de spanning regelen, en de stam gaat de lokale chemie beheersen."

Voor hun experiment de onderzoekers maakten een dunne film door een perovskiet te spinnen op een met indiumtinoxide gecoat glassubstraat. Dit proces creëerde de geleidende, transparant oppervlak dat een fotovoltaïsch apparaat nodig zou hebben, maar veroorzaakte ook spanning. Om de spanning te verlichten, kleine ferro-elastische domeinen gevormd. Een type domein was "granen, " die eruitzien als wat je zou kunnen zien vliegen over landbouwgrond met stukken van verschillende gewassen die scheef ten opzichte van elkaar staan. Binnen granen, subdomeinen gevormd, vergelijkbaar met rijen van twee plantensoorten die elkaar afwisselen in een stuk landbouwgrond. Deze aangrenzende maar tegenovergestelde rijen zijn "tweelingdomeinen" van gescheiden chemicaliën.

De techniek die wetenschappers eerder gebruikten om te beweren dat het materiaal ferro-elektrisch was, was piëzoresponskrachtmicroscopie ("piezo" betekent "druk), waarbij de punt van een atoomkrachtmicroscoop (AFM) een mechanische verplaatsing meet vanwege de koppeling met elektrische polarisatie, namelijk, elektromechanische verplaatsing. "Maar je meet niet echt de werkelijke verplaatsing van het materiaal, "Ovchinnikova waarschuwde. "Je meet de doorbuiging van deze hele 'duikplank' van de cantilever." de onderzoekers gebruikten een nieuwe meettechniek om cantilever-dynamiek te scheiden van verplaatsing van het materiaal als gevolg van piëzorespons - de Interferometrische Displacement Sensor (IDS) -optie voor de Cypher AFM, ontwikkeld door co-auteur Roger Proksch, CEO van Oxford Instruments Asylum Research. Ze ontdekten dat de respons in dit materiaal alleen afkomstig is van cantilever-dynamiek en geen echte piëzo-respons is, bewijzen dat het materiaal niet ferro-elektrisch is.

"Ons werk laat zien dat het effect waarvan wordt aangenomen dat het te wijten is aan ferro-elektrische polarisatie, kan worden verklaard door chemische segregatie, ' zei Liu.

De diverse microscopie- en spectroscopiemetingen van het onderzoek leverden experimentele gegevens op om simulaties op atomair niveau te valideren. De simulaties brengen voorspellende inzichten die kunnen worden gebruikt om toekomstige materialen te ontwerpen.

"We zijn in staat om dit te doen vanwege de unieke omgeving bij CNMS waar we karakterisering hebben, theorie en synthese allemaal onder één dak, " zei Ovchinnikova. "We hebben niet alleen massaspectrometrie gebruikt omdat [het] je informatie geeft over lokale chemie. We gebruikten ook optische spectroscopie en simulaties om te kijken naar de oriëntatie van de moleculen, wat belangrijk is voor het begrijpen van deze materialen. Zo'n samenhangend chemisch beeldvormingsvermogen bij ORNL maakt gebruik van onze functionele beeldvorming."

Samenwerkingen met de industrie stellen ORNL in staat om unieke tools beschikbaar te hebben voor wetenschappers, inclusief degenen die het debat over de ware aard van het lichtoogstmateriaal beslechtten. Bijvoorbeeld, een instrument dat heliumionmicroscopie (HIM) gebruikt om moleculen te verwijderen en te ioniseren, werd gekoppeld aan een secundaire ionenmassaspectroscopie (SIMS) om moleculen te identificeren op basis van hun gewicht. Het HIM-SIMS-instrument ZEISS ORION NanoFab werd door ontwikkelaar ZEISS ter beschikking gesteld aan ORNL voor bètatests en is een van de slechts twee van dergelijke instrumenten ter wereld. evenzo, het IDS-instrument van Asielonderzoek, dat is een laser Doppler-vibrometer, werd ook beschikbaar gesteld aan ORNL voor bètatests en is de enige die bestaat.

"Oak Ridge National Laboratory-onderzoekers passen natuurlijk goed bij het werken met de industrie, omdat ze over unieke expertise beschikken en in staat zijn om eerst de tools te gebruiken zoals ze bedoeld zijn, " zei Proksch van Asylum. "ORNL heeft een faciliteit [CNMS] die instrumenten en expertise beschikbaar stelt aan veel wetenschappelijke gebruikers die tools kunnen testen op verschillende problemen en sterke feedback kunnen geven tijdens bètatests terwijl leveranciers de tools ontwikkelen en verbeteren, in dit geval onze nieuwe IDS metrologische AFM."