Wetenschappers onder leiding van Rice University en Los Alamos National Laboratory hebben elektronische eigenschappen ontdekt in apparaten op kwantumschaal die waarschijnlijk van invloed zullen zijn op het groeiende veld van goedkope opto-elektronica op basis van perovskiet.

In een open access Nature Communications-paper, onderzoekers onder leiding van Los Alamos-wetenschappers Aditya Mohite en Jean-Christophe Blancon, die beiden deze zomer bij Rice komen, bestudeerde het gedrag van excitonen gevangen in kwantumputten gemaakt van kristallijn, op halogenide gebaseerde perovskietverbindingen.

Als resultaat, ze waren in staat om een ​​schaal te creëren waarmee laboratoria de bindingsenergie van excitonen kunnen bepalen, en dus de band gap-structuren, in perovskiet-kwantumputten van elke dikte. Dit zou op zijn beurt kunnen helpen bij het fundamentele ontwerp van halfgeleidermaterialen van de volgende generatie.

Perovskiet kwantum goed gebaseerde opto-elektronische apparaten converteren en regelen licht op kwantumschaal, reacties onder de 100 nanometer die andere regels volgen dan de klassieke mechanica.

Zonnecellen die licht omzetten in elektriciteit zijn opto-elektronische apparaten. Net als apparaten die elektriciteit in licht veranderen, inclusief light-emitting diodes (LED's) en de alomtegenwoordige halfgeleiderlasers die barcodelezers van stroom voorzien, laserprinters, discspelers en andere technologieën. Elke stap in de richting van het maximaliseren van hun efficiëntie zal een grote impact hebben, volgens de onderzoekers.

De excitonen in het centrum van hun onderzoek zijn elektrisch neutrale quasideeltjes die alleen bestaan ​​wanneer elektronen en elektronengaten binden in een isolerende of halfgeleidende vaste stof, zoals kwantumbronnen die worden gebruikt om de deeltjes op te vangen voor studie.

Quantumbronnen die in het onderzoek werden gebruikt, werden gesynthetiseerd door het laboratorium van de Northwestern University van chemicus Mercouri Kanatzidis en het Mohite Lab. Ze waren gebaseerd op perovskietverbindingen met een bepaalde gelaagde structuur die bekend staat als een Ruddlesden-Popper-fase (RPP). Deze klasse van materialen heeft unieke elektronische en magnetische eigenschappen en wordt gebruikt in metaal-luchtbatterijen.

"Het begrijpen van de aard van excitonen en het genereren van een algemene schaalwet voor excitonbindingsenergie is de eerste fundamentele stap die nodig is voor het ontwerp van een opto-elektronisch apparaat, zoals zonnecellen, lasers of detectoren, " zei Mohite, die universitair hoofddocent chemische en biomoleculaire engineering wordt bij Rice.

Eerder, onderzoekers ontdekten dat ze de resonantie van excitonen en vrije dragers in RPP-perovskietlagen konden afstemmen door hun atomaire dikte te veranderen. Dat leek de massa van de excitonen te veranderen, maar wetenschappers konden het fenomeen tot nu toe niet meten.

"Door de dikte van deze halfgeleiders te variëren, kregen we een fundamenteel begrip van de quasi-dimensionale, intermediaire fysica tussen monolaag 2D-materialen en 3D-materialen, " zei hoofdauteur Blancon, momenteel een onderzoeker bij Los Alamos. "We hebben dit voor het eerst bereikt in niet-synthetische materialen."

Los Alamos-onderzoeker Andreas Stier testte de putten onder een magnetisch veld van 60 tesla om direct de effectieve massa van de excitonen te onderzoeken, een kenmerk dat essentieel is voor zowel het modelleren van de excitonen als het begrijpen van energietransport in de 2D-perovskietmaterialen.

Door de monsters naar Rice te brengen, konden de onderzoekers ze tegelijkertijd blootstellen aan ultralage temperaturen, hoge magnetische velden en gepolariseerd licht, een mogelijkheid die alleen wordt geboden door een unieke spectroscoop, de Rice Advanced Magnet met Broadband Optics (RAMBO), onder toezicht van co-auteur en natuurkundige Junichiro Kono.

Geavanceerde optische spectroscopie uitgevoerd door Blancon in Los Alamos (een mogelijkheid die binnenkort beschikbaar zal zijn in het laboratorium van Rice in Mohite) bood een directe sonde van de optische overgangen binnen de RPP's om de excitonbindingsenergieën af te leiden, wat de basis is van de baanbrekende exciton-schaalwet met kwantumputdikte die in het artikel wordt beschreven.

Door hun resultaten af ​​te stemmen op het rekenmodel ontworpen door Jacky Even, een professor in de natuurkunde aan INSA Rennes, Frankrijk, de onderzoekers stelden vast dat de effectieve massa van de excitonen in perovskiet-kwantumputten tot vijf lagen ongeveer twee keer groter is dan in hun 3D-bulk-tegenhanger.

Toen ze vijf lagen naderden (3,1 nanometer), Blancon zei, de bindingsenergie tussen elektronen en gaten was aanzienlijk verminderd, maar nog steeds groter dan 100 milli-elektron volt, waardoor ze robuust genoeg zijn om bij kamertemperatuur te exploiteren. Bijvoorbeeld, hij zei, dat zou het ontwerp mogelijk maken van efficiënte lichtemitterende apparaten met kleurafstembaarheid.

De gecombineerde experimentele en computermodelgegevens stelden hen in staat een schaal te creëren die excitonbindingsenergie voorspelt in 2D- of 3D-perovskieten van elke dikte. De onderzoekers ontdekten dat perovskiet-kwantumbronnen met een dikte van meer dan 20 atomen (ongeveer 12 nanometer) overgingen van kwantumexciton naar klassieke vrije-dragerregels die normaal worden gezien in 3D-perovskieten bij kamertemperatuur.

"Dit was een geweldige kans voor ons om de unieke mogelijkheden van RAMBO te demonstreren voor gebruik in materiaalonderzoek met hoge impact, "Zei Kono. "Met uitstekende optische toegang, dit op minispoel gebaseerde gepulseerde magneetsysteem stelt ons in staat verschillende soorten optische spectroscopie-experimenten uit te voeren in hoge magnetische velden tot 30 tesla."

De onderzoekers merkten op dat hoewel de experimenten werden uitgevoerd bij ultrakoude temperaturen, wat ze hebben waargenomen, moet ook van toepassing zijn op kamertemperatuur.

"Dit werk vertegenwoordigt een fundamenteel en niet-intuïtief resultaat waarbij we een universeel schaalgedrag bepalen voor excitonbindingsenergieën in Ruddlesden-Popper 2-D hybride perovskieten, Mohite zei. "Dit is een fundamentele meting die al tientallen jaren ongrijpbaar is gebleven, maar zijn kennis is van cruciaal belang voor het ontwerp van opto-elektronische apparaten op basis van deze klasse van materialen en kan in de toekomst gevolgen hebben voor het ontwerp van, bijvoorbeeld, nul-drempel laserdiodes en multifunctioneel heteromateriaal voor opto-elektronica."