Natrium is een van de meest voorkomende elementen, wijdverbreid op aarde en in de oceaan. Dus, natrium-ion-batterijen trekken veel aandacht voor toepassing in grootschalige energieopslag. De meest populaire kathoden voor SIB's, d.w.z., de gelaagde natriumhoudende oxiden, vertonen gewoonlijk een omkeerbare herschikking van de host tussen P-type en O-type stapeling bij laden/ontladen. Een dergelijke herschikking van de gastheer is ongunstig vanwege verschillende factoren:(1) De O-type fase is ongewenst ten opzichte van het P-type, aangezien de laatste een meer open raamwerk heeft voor Na-ion transport; (2) De herschikkingen van de gastheerstructuur duiden op een trage reactiedynamiek, wat bijdraagt ​​aan de spanningshysterese en het slechte snelheidsvermogen van de elektrode; (3) De grote variatie in roosterparameters tussen P-type en O-type leidt tot elastische rek, waardoor het verlies van actief materiaal en de resulterende capaciteit vervagen.

Op grond van bovenstaande redenen, Haoshen Zhou en Shaohua Guo's Group van Nanjing University synthetiseerden het O3-type Na _0,8 Ni _0.3 Co _0.1 Ti _0,6 O ₂ (NNCT), en ontdekte dat de NNCT-elektrode de kationenmengkarakteristiek vertoonde door overgangsmetaalionen in Na-lagen te introduceren tijdens de initiële lading, waardoor herschikking van de gastheer bij opladen/ontladen wordt onderdrukt door het geïnduceerde "pinning-effect". Bovendien, de O-type fase is ongewenst ten opzichte van het P-type, omdat de laatste een meer open raamwerk heeft voor Na-ionentransport. Bijgevolg, de NNCT met stabiele P3-stapeling na het eerste laadproces vertoont superieure snelheidscapaciteit, hoge energie-efficiëntie en uitstekende fietsprestaties. Deze groep karakteriseerde de structurele evolutie tijdens elektrochemische natrium-insertie/extractie door in-situ XRD en ex-situ STEM-experimenten. Fig. 1 toont de structurele evolutie van de NNCT-elektrode tijdens de eerste cyclus. NNCT transformeert naar P3-type in het initiële laadproces, net als de meeste anderen, maar handhaaft onverwacht de P3-stapeling in de volgende cycli. STEM-resultaten wijzen op de aanwezigheid van overgangsmetaalionen in natriumlagen aan de geladen NNCT-elektrode, het fenomeen van kationenmenging vertonen.

De elektrochemische prestaties van NNT- en NNCT-kathodes werden vergelijkend bestudeerd in Fig. 2. De bijna overlappende curven suggereren de hoge omkeerbaarheid van NNCT met een omkeerbare capaciteit van 92 mAh * g-1 bij een snelheid van 0,05 ° C. De ontladingscurves laten een hoge capaciteitsretentie zien (92 procent) en er wordt een verwaarloosbare spanningsdegradatie (0,03V) waargenomen over 300 cycli. De energie-efficiëntie van de round-trip is gestabiliseerd op 93 procent voor de NNCT-elektrode, en de Coulomb-efficiëntie van de NNCT-kathode is ongeveer 99,7 procent. Belangrijker, NNCT-kathode levert uitstekende fietsprestaties op lange termijn, d.w.z., 98 procent capaciteitsbehoud na 1000 cycli.

Dit werk stelt voor dat het "pinning-effect" dat wordt veroorzaakt door de introductie van kationenmenging de faseovergang en de relatieve gastheeropstelling effectief kan onderdrukken, waardoor de structurele stabiliteit aanzienlijk wordt verbeterd. De bevindingen onderstrepen de cruciale rol van een stabiel natriumopslagraamwerk, en ook een nieuwe weg openen voor het ontwerp van hoogrenderende materialen voor energieopslag.