Hij was de eerste persoon die het bestaan ​​van de planeet voorspelde op basis van de zwaartekrachteffecten op Uranus. Hij werkte vervolgens met Johann Galle, een Duitse astronoom, om Neptunus in de lucht te vinden. Terwijl Galle wordt gecrediteerd met de feitelijke ontdekking van Neptunus, had Le Verrier zo vertrouwen in zijn voorspelling dat hij de naam "Neptunus" voorstelde om de Romeinse God van de zee te eren.