science >> Wetenschap >  >> Chemie

Cu+-doping verbetert de zelfopgesloten exciton-emissie in gelegeerde Cs2(Ag/Na)InCl6 dubbele perovskiet

a) Kristalstructuur van Cs2 (Ag/Na)InCl6 en de kristallografische site voor Cu + doteermiddelen. De PL-foto's (λex = 365 nm) voor Cs2 (Ag/Na)InCl6 en Cs2 (Ag/Na)InCl6 :1,0%Cu + poeders worden gepresenteerd, die een aanzienlijk verbeterde PL van de kristallen vertonen op Cu + doping. b) Poeder XRD-patronen van Cs2 (Ag/Na)InCl6 :x%Cu + met verschillende Cu + dopingconcentraties. Het vergrote 2θ-bereik (20-28°) van XRD-patronen vertoont een monotone verschuiving van de diffractiepieken naar een hogere hoek met toenemende Cu + concentratie. c) Optische absorptiespectra van Cs2 (Ag/Na)InCl6 en Cs2 (Ag/Na)InCl6 :1,0%Cu + . De inzet toont de overeenkomstige Tauc-grafieken van de absorptiespectra. d) PL-excitatiespectra (λem = 605 nm), PL-emissiespectra (λex = 365 nm), en e) PL-vervalcurves (λem = 605 nm) van Cs2 (Ag/Na)InCl6 :x%Cu + met verschillende Cu + dopingconcentraties. Krediet:Geavanceerde wetenschap (2022). DOI:10.1002/advs.202103724

Volledig anorganische 3D loodvrije dubbele perovskieten (DP's) met breedband self-trapped exciton (STE) emissie zijn veelbelovend gebleken als alternatieven voor loodhalogenide perovskieten in verschillende opto-elektronische toepassingen zoals light-emitting diodes (LED's) en fotodetectoren. Een fundamenteel begrip van het effect van doping op de optische eigenschappen van DP's, met name de STE-dynamiek, is van vitaal belang voor hun prestatie-optimalisatie en toepassingen.

In een studie gepubliceerd in Advanced Science , ontwikkelde de onderzoeksgroep onder leiding van prof. Chen Xueyuan van het Fujian Institute of Research on the Structure of Matter van de Chinese Academie van Wetenschappen een unieke strategie via Cu + doping om efficiënte STE-emissie te bereiken in de gelegeerde loodvrije Cs2 (Ag/Na)InCl6 DP-kristallen.

Deze unieke strategie gebaseerd op Cu + doping verhoogt de STE-emissie in de gelegeerde Cs2 (Ag/Na)InCl6 DP's. De onderzoekers gebruikten een kleine hoeveelheid (1,0 mol%) Cu + doping om de verhoogde STE-emissie in de kristallen te realiseren, waarbij de kwantumopbrengst van fotoluminescentie (PL) toenam van 19,0% naar 62,6% en de excitatieband verschuift van 310 nm naar 365 nm.

Ze hebben het effect van Cu + . uitgebreid onderzocht doping op de elektronische structuur en optische eigenschappen van Cs2 (Ag/Na)InCl6 en de STE-dynamiek. De as-synthesized Cs2 (Ag/Na)InCl6 :Cu + kristallen vertonen aanzienlijk verbeterde PL als gevolg van de verhoogde stralingsrecombinatiesnelheid van STE's en de verbeterde STE-dichtheid.

Door middel van temperatuurafhankelijke PL en ultrasnelle femtoseconde transiënte absorptiespectroscopieën, ontrafelden de onderzoekers dat de opmerkelijke PL-verbetering werd toegeschreven aan de verhoogde dichtheid en stralingsrecombinatiesnelheid van STE's, als gevolg van symmetrie-afbraak van de STE-golffunctie bij de octaëdrische Ag + site geïnduceerd door Cu + doping.

Bovendien toonden de onderzoekers de uitstekende lucht-, structurele en thermische stabiliteit van deze Cu + -gedoteerde Cs2 (Ag/Na)InCl6 kristallen, en onthulden hun grote potentieel als efficiënte geel-emitterende fosforen voor toepassing in bijna-ultraviolet (NUV)-geconverteerde witte LED's.

Deze studie biedt diepgaande inzichten in de STE-dynamiek in Cu + -gedoteerde Cs2 (Ag/Na)InCl6 , waardoor een basis wordt gelegd voor het toekomstige ontwerp van nieuwe loodvrije DP's met efficiënte STE-emissie. + Verder verkennen

Synthese van dubbele perovskiet-nanokristallen met heldere emissie op basis van triplet zelfgevangen excitonen