Goed gedefinieerde metaalcomplexen met chemische stabiliteit en structurele afstembaarheid zijn een veelbelovende klasse van elektrokatalytische CO ₂ reductie (ECR) katalysatoren, in het bijzonder geïmmobiliseerde metaalftalocyanines. Echter, de sterke intermoleculaire π-π stapelingsinteracties van niet-gesubstitueerde metaalftalocyanines resulteren meestal in openlijke aggregatie, lage oplosbaarheid, en dus in het algemeen oncontroleerbare montage op het steunoppervlak met ongelijke en meerlagige afzetting, de toegankelijke actieve sites sterk verminderen.

Daarom, de ontwikkeling van de niet-geaggregeerde metaalftalocyaninekatalysatoren met controleerbaar assemblagegedrag en afstembare oppervlaktebevochtigbaarheid voor het bereiken van uitstekende ECR-prestaties is nog steeds een uitdaging.

In een studie gepubliceerd in Toegepaste Katalyse B:Milieu , een groep onder leiding van Prof. Zhu Qilong van het Fujian Institute of Research on the Structure of Matter van de Chinese Academie van Wetenschappen rapporteerde een uiterst actieve en selectieve geïmmobiliseerde pyrrolidinonyl-nikkel-ftalocyanine (PyNiPc)-katalysator voor ECR.

Deze katalysator werd geconstrueerd door een ingebouwde pyrrolidongroep-geassisteerde assemblage/fixatiestrategie, en presenteerde dispersie op enkelvoudig moleculair niveau van PyNiPc op koolstofnanobuisjes om de hoge oppervlaktedichtheid van Ni-N4-actieve plaatsen te bereiken.

De onderzoekers ontdekten dat de resulterende katalysator (PyNiPc/CNT) voornamelijk CO kan produceren in de elektrokatalytische CO ₂ vermindering, met bijna 100% Faraday-efficiëntie over een breed potentieelbereik en het verkrijgen van de ultrahoge CO/H ₂ volumeverhoudingen tot 640 bij –0,88 V vs. omkeerbare waterstofelektrode (RHE).

Daarnaast, ze ontdekten dat na een continue chronoamperometrietest bij de overpotentiaal van 0,67 V gedurende 10 uur, de stroomdichtheid en Faraday-efficiëntie voor CO waren niet significant verminderd.

Verder, de experimentele resultaten gaven aan dat de hoge activiteit van PyNiPc/CNT voor ECR afkomstig is van de enkelmoleculaire grensvlaksynergie-katalyse tussen PyNiPc en CNT's en dat de ingebouwde pyrrolidongroepen ook een belangrijke rol spelen bij het bevorderen van ftalocyaninedispersie en katalyse.

De studie presenteert een nieuwe strategie om het beste te halen uit de uitstekende intrinsieke activiteit van nikkelftalocyanine en biedt waardevolle richtlijnen voor de ontwikkeling van efficiënte en stabiele elektrokatalysatoren voor CO ₂ reductie en andere elektrochemische technieken.