Wetenschap
Onderzoekers ontwikkelen een efficiënte tandemkatalysator om de elektroreductie van nitraat tot ammoniak te verbeteren
Een onderzoeksteam heeft een tandemkatalysator ontworpen om de elektroreductie van nitraat tot ammoniak te verbeteren. Door Cu-katalysatoren met één atoom te koppelen aan aangrenzende Co3 O4 Met nanosheets regelde het team met succes de adsorptie-energie van tussenproducten in het elektroreductieproces van nitraat, waardoor de synthese van ammoniak werd bevorderd.
Hun bevindingen zijn gepubliceerd in Nature Communications . Het team werd geleid door prof. Zeng Jie en prof. Geng Zhigang van de University of Science and Technology of China (USTC) van de Chinese Academy of Sciences (CAS).
Nitraat omzetten (NO3 - ) uit afvalwater naar ammoniak (NH3 ) biedt niet alleen een effectieve aanpak voor de behandeling van afvalwater, maar is ook veelbelovend als duurzame methode voor ammoniaksynthese. Echter, de diverse adsorptieconfiguraties van stikstofhoudende tussenproducten in de NO3 - elektroreductieprocessen vormen een uitdaging, waardoor het moeilijk wordt voor een enkele katalysator om tegelijkertijd de adsorptie te optimaliseren.
Terwijl op Cu gebaseerde elektrokatalysatoren voordelig zijn voor NO3 - adsorptie, een belangrijk probleem is de overmatige accumulatie van nitriet (NO2 - ) wat zou resulteren in de snelle deactivering van katalysatoren en een trage kinetiek van daaropvolgende hydrogeneringsstappen.
Om deze beperkingen te overwinnen, ontwierpen de onderzoekers een tandem-elektrokatalysator door afzonderlijke Cu-atomen verankerd op N-gedoteerde koolstof te combineren met aangrenzende Co3 O4 nanosheets (aangeduid als Co3 O4 /Cu1 -N-C). Deze innovatieve combinatie maakt gebruik van de sterke punten van beide componenten:Cu's vermogen om NO3 te adsorberen - en Co3 O4 het vermogen om NO2 te adsorberen - . Deze katalysator met dubbele functie heeft tot doel de bindingsenergieën van tussenproducten te optimaliseren, waardoor het elektroreductieproces van NO3 wordt vergemakkelijkt - naar NH3 efficiënter.
Concreet synthetiseerden de onderzoekers de Co3 O4 /Cu1 -N-C-katalysator via een reeks stappen, waaronder de pyrolyse van Cu-gedoteerd ZIF-8 om enkele Cu-atomen op N-gedoteerde koolstof te verkrijgen, gevolgd door de afzetting van Co3 O4 nanobladen. De structuur en samenstelling van de katalysator werden gekarakteriseerd met behulp van verschillende technieken, zoals ringvormige donkerveld scanning-elektronenmicroscopie met hoge hoek (HAADF-STEM), energie-dispersieve röntgenspectroscopie (EDS) en röntgenabsorptie nabij de randstructuur (HAADF-STEM). XANES) spectroscopie.
Deze analyses bevestigden de succesvolle combinatie van enkele Cu-atomen en Co3 O4 nanosheets, evenals de uniforme verdeling van de katalytische centra.
Ten slotte werden prestatietests van de katalysatoren uitgevoerd in een cel van het H-type met drie elektroden, waarbij de concentratie NH3 product gekwantificeerd met behulp van de indofenolblauwmethode. Uit de test bleek dat Co3 O4 /Cu1 -N-C bereikte een ammoniakproductiesnelheid van 114,0 mgNH3 h -1 cm -2 in de NEE3 - elektroreductiereactie, die 2,2 keer en 3,6 keer zo hoog was als die van Cu1 -N-C en Co3 O4 respectievelijk.
Mechanistisch onderzoek toonde aan dat Co3 O4 reguleert effectief de adsorptieconfiguratie van NO2 - en verbetert de binding ervan, waardoor het algehele elektroreductieproces van NO3 wordt versneld - naar NH3 .
Dit onderzoek belicht een nieuwe benadering om de beperkingen van enkele katalysatoren bij de elektroreductie van nitraat aan te pakken door gebruik te maken van een tandemkatalysatorsysteem. Het biedt niet alleen een dieper inzicht in de betrokken katalytische mechanismen, maar bereidt ook de weg voor toekomstige ontwikkelingen in het ontwerp van geavanceerde elektrokatalysatoren voor soortgelijke toepassingen.