Wanneer verbindingen in verbruikte splijtstof afbreken, ze kunnen radioactieve elementen vrijgeven en de grond en het water verontreinigen. Wetenschappers weten dat één verbruikte splijtstofverbinding, neptuniumdioxide, reageert met water, maar ze begrijpen het proces niet helemaal. Een studie heeft geavanceerde elektronenmicroscopietechnieken gebruikt om te onderzoeken hoe de microscopische structuur van neptuniumdioxide chemische reacties veroorzaakt die ertoe leiden dat het in de omgeving oplost. De resultaten toonden aan dat neptunium de neiging heeft op te lossen waar korrels van het materiaal samenkomen, zogenaamde korrelgrenzen. Neptunium lost minder snel op bij de korrelgrenzen van grotere materiaalkorrels in vergelijking met kleinere materiaalkorrels.

Gevolg

Kerncentrales produceren hoogradioactief afval in de vorm van verbruikte splijtstof. Om te voorkomen dat straling ontsnapt, exploitanten van fabrieken slaan verbruikte splijtstof op in bassins en droge vaten op locaties van kernreactoren. Echter, dit is geen permanente oplossing. Om radioactieve materialen honderdduizenden jaren veilig op te slaan, is ondergrondse berging op geologisch stabiele locaties nodig. Het plannen van deze opslag vereist grondige voorspellingen van hoe het afval chemisch kan transformeren om ervoor te zorgen dat het milieuveilig is. Deze studie onthult dat het verwerken van neptuniumdioxide op een manier die grotere korrels en minder defecten oplevert, de oplosbaarheid van neptunium drastisch vermindert - het vermogen om op te lossen. Dit vermindert de milieu-impact van kernafval. Deze inzichten zullen helpen bij het nemen van beleidsbeslissingen over de verwijdering van oud kernafval.

Samenvatting

Neptuniumdioxide wordt aangetroffen in oud kernafval dat een complexe structuur vertoont met korrels op nanoschaal en prominente korrelgrenzen. Korrelgrenzen zijn plaatsen waar de kristalorde van de vaste stof wordt verstoord en leiden vaak tot verhoogde diffusie en chemische reactiviteit. Korrelgrenzen in neptuniumdioxide bevatten een oplosbare hydroxidefase, dat gemakkelijk wordt geoxideerd en gemakkelijk wordt opgelost wanneer het in contact komt met water en kan leiden tot verhoogde neptuniumconcentraties in natuurlijk water. De erosie van korrelgrenzen veroorzaakt het breken van hele korrels uit de matrix en resulteert uiteindelijk in neptunium in zowel waterige als colloïdale oplossing, die van invloed kunnen zijn op het lot van het milieu en de beoordeling van het vervoer.

Deze diepgaande studie van de microstructuur van neptuniumdioxide onthulde dat de korrelgrootte met een orde van grootte kan worden vergroot door het materiaal bij hoge temperatuur te verwerken. Herkristallisatie bij hoge temperatuur induceert korrelgroei, die oppervlaktedefecten en oppervlakte vermindert, het verlagen van de vrije energie van het materiaal. Grotere neptuniumdioxidekorrels resulteren in verhoogde stabiliteit en verminderen de oplosbaarheid met twee ordes van grootte. Door oplossingsmechanismen op het grensvlak tussen vast en water te onderzoeken, deze studie dicht een belangrijke leemte voor het begrip van het vrijkomen van radioactieve elementen in het milieu. De resultaten zullen naar verwachting verstrekkende gevolgen hebben voor het milieu voor de prestatiebeoordeling.