Onderzoekers van de North Carolina State University hebben ontdekt dat de overdracht van triplet-excitonen van nanomaterialen naar moleculen ook een feedbackmechanisme creëert dat wat energie teruggeeft aan het nanokristal, waardoor het op lange tijdschalen fotoluminesceert. Het mechanisme kan worden aangepast om de hoeveelheid energieoverdracht te regelen, die nuttig kunnen zijn in opto-elektronische toepassingen.

Felix N. Castellano, Goodnight Innovation Distinguished Chair of Chemistry bij NC State, had eerder aangetoond dat halfgeleider nanokristallen energie kunnen overbrengen naar moleculen, waardoor de levensduur van hun aangeslagen toestand lang genoeg wordt verlengd om bruikbaar te zijn in fotochemische reacties.

In een nieuwe bijdrage Castellano en Cedric Mongin, een voormalig postdoctoraal onderzoeker momenteel een assistent-professor aan de École normale supérieure Paris-Saclay in Frankrijk, hebben aangetoond dat niet alleen de overdracht van triplet-excitonen de levensduur van de aangeslagen toestand verlengt, maar ook dat een deel van de energie tijdens het proces wordt teruggegeven aan het oorspronkelijke nanomateriaal.

"Toen we keken naar triplet-excitonoverdrachten van nanomaterialen naar moleculen, we merkten dat het nanomateriaal na de eerste overdracht nog steeds vertraagd zou oplichten, wat onverwacht was, ", zegt Castellano. "Dus we besloten uit te zoeken wat er precies gebeurde op moleculair niveau."

Castellano en Mongin gebruikten cadmiumselenide (CdSe) kwantumstippen als nanomateriaal en pyreencarbonzuur (PCA) als acceptormolecuul. Op kamertemperatuur, ze ontdekten dat de nabijheid van de relevante energieniveaus een feedbackmechanisme creëerde dat de CdSe-aangeslagen toestand thermisch opnieuw bevolkte, waardoor het fotoluminesceert.

Door het experiment een stap verder te brengen, de onderzoekers varieerden vervolgens systematisch de CdSe-PCA-energiekloof door de grootte van de nanokristallen te veranderen. Dit resulteerde in voorspelbare veranderingen in de resulterende levensduur van de aangeslagen toestand. Ze onderzochten dit proces ook bij verschillende temperaturen, resultaten opleveren die consistent zijn met een thermisch geactiveerd energieoverdrachtsmechanisme.

"Afhankelijk van de relatieve energiescheiding, het systeem kan worden afgestemd om zich meer als PCA of meer als het CdSe-nanodeeltje te gedragen, "zegt Castellano. "Het is een draaiknop voor het systeem. We kunnen materialen maken met unieke fotoluminescente eigenschappen door simpelweg de grootte van het nanodeeltje en de temperatuur van het systeem te regelen."

Het werk verschijnt in Natuurchemie .