In een nieuwe draai aan het gebruik van DNA in constructies op nanoschaal, wetenschappers van het Brookhaven National Laboratory van het Amerikaanse Department of Energy (DOE) en medewerkers zetten synthetische strengen van het biologische materiaal op twee manieren aan het werk:ze gebruikten touwachtige configuraties van de dubbele DNA-helix om een ​​rigide geometrisch raamwerk te vormen, en bungelende stukjes enkelstrengs DNA toegevoegd om nanodeeltjes op hun plaats te lijmen.

De methode, beschreven in het journaal Natuur Nanotechnologie , produceerde voorspelbare clusters en arrays van nanodeeltjes - een belangrijke stap in de richting van het ontwerp van materialen met op maat gemaakte structuren en functies voor toepassingen in energie, optiek, en geneeskunde.

"Deze arrays van nanodeeltjes met voorspelbare geometrische configuraties zijn enigszins analoog aan moleculen gemaakt van atomen, " zei Brookhaven-natuurkundige Oleg Gang, die het project leidde bij het Lab's Centre for Functional Nanomaterials (CFN), een DOE Office of Science gebruikersfaciliteit. "Terwijl atomen moleculen vormen op basis van de aard van hun chemische bindingen, er is geen gemakkelijke manier geweest om zo'n specifiek ruimtelijk bindend schema op te leggen aan nanodeeltjes. Dit is precies het probleem dat onze methode aanpakt."

Met behulp van de nieuwe methode, de wetenschappers zeggen dat ze mogelijk de arrangementen van verschillende soorten nanodeeltjes kunnen orkestreren om te profiteren van collectieve of synergetische effecten. Voorbeelden hiervan zijn materialen die de energiestroom reguleren, draai licht, of leveren biomoleculen.

"Misschien kunnen we materialen ontwerpen die de machines van de natuur nabootsen om zonne-energie te oogsten, of licht manipuleren voor telecommunicatietoepassingen, of ontwerp nieuwe katalysatoren voor het versnellen van een verscheidenheid aan chemische reacties, ' zei Bende.

De wetenschappers demonstreerden de techniek om nanodeeltjesarchitecturen te ontwerpen met behulp van een octaëdrische scaffold met deeltjes die op precieze locaties op de scaffold zijn gepositioneerd volgens de specificiteit van DNA-codering. De ontwerpen omvatten twee verschillende arrangementen van dezelfde set deeltjes, waarbij elke configuratie verschillende optische kenmerken had. Ze gebruikten de geometrische clusters ook als bouwstenen voor grotere arrays, inclusief lineaire kettingen en tweedimensionale vlakke platen.

"Ons werk demonstreert de veelzijdigheid van deze aanpak en opent tal van opwindende mogelijkheden voor uiterst nauwkeurige assemblage van op maat gemaakte 3D-bouwstenen waarin meerdere nanodeeltjes met verschillende structuren en functies kunnen worden geïntegreerd, " zei CFN-wetenschapper Ye Tian, een van de hoofdauteurs van het papier.

Details van montage:

Deze constructiebenadering op nanoschaal maakt gebruik van twee belangrijke kenmerken van het DNA-molecuul:de dubbele helixvorm met gedraaide ladder, en de natuurlijke neiging van strengen met complementaire basen (de A, T, G, en C-letters van de genetische code) om op een precieze manier te paren.

Eerst, de wetenschappers maakten bundels van zes moleculen met dubbele helix, zet dan vier van deze bundels bij elkaar om een ​​stal te maken, enigszins stijf bouwmateriaal - vergelijkbaar met de manier waarop individuele vezelachtige strengen samen worden geweven om een ​​zeer sterk touw te maken. De wetenschappers gebruikten vervolgens deze touwachtige liggers om het frame van driedimensionale octaëders te vormen, het "nieten" van de lineaire DNA-ketens samen met honderden korte complementaire DNA-strengen.

"We noemen deze DNA-origami-octaëders, ' zei Bende.

Om het mogelijk te maken om nanodeeltjes op de 3D-frames te "lijmen", de wetenschappers ontwikkelden elk van de originele bundels met zes helixen om één helix te hebben met een extra enkelstrengs stuk DNA dat aan beide uiteinden uitstak. Wanneer geassembleerd tot de 3D-octaëders, elk hoekpunt van het frame had een paar van deze "sticky end"-tethers die beschikbaar waren voor binding met objecten die waren gecoat met complementaire DNA-strengen.

"When nanoparticles coated with single strand tethers are mixed with the DNA origami octahedrons, the 'free' pieces of DNA find one another so the bases can pair up according to the rules of the DNA complementarity code. Thus the specifically DNA-encoded particles can find their correspondingly designed place on the octahedron vertices" Gang said.

The scientists can change what binds to each vertex by changing the DNA sequences encoded on the tethers. In one experiment, they encoded the same sequence on all the octahedron's tethers, and attached strands with a complementary sequence to gold nanoparticles. The result:One gold nanoparticle attached to each of octahedron's six vertices.

In additional experiments the scientists changed the sequence of some vertices and used complementary strands on different kinds of particles, illustrating that they could direct the assembly and arrangement of the particles in a very precise way. In one case they made two different arrangements of the same three pairs of particles of different sizes, producing products with different optical properties. They were even able to use DNA tethers on selected vertices to link octahedrons end to end, forming chains, and in 2D arrays, forming sheets.

Visualization of arrays

Confirming the particle arrangements and structures was a major challenge because the nanoparticles and the DNA molecules making up the frames have very different densities. Certain microscopy techniques would reveal only the particles, while others would distort the 3D structures.

To see both the particles and origami frames, the scientists used cryo-electron microscopy (cryo-EM), led by Brookhaven Lab and Stony Brook University biologist Huilin Li, an expert in this technique, and Tong Wang, the paper's other lead co-author, who works in Brookhaven's Biosciences department with Li. They had to subtract information from the images to "see" the different density components separately, then combine the information using single particle 3D reconstruction and tomography to produce the final images.

"Cryo-EM preserves samples in their near-native states and provides close to nanometer resolution, " Wang said. "We show that cryo-EM can be successfully applied to probe the 3D structure of DNA-nanoparticle clusters."

These images confirm that this approach to direct the placement of nanoparticles on DNA-encoded vertices of molecular frames could be a successful strategy for fabricating novel nanomaterials.