science >> Wetenschap >  >> nanotechnologie

Het oplossen van de interne structuur van nanodeeltjesdimeren die door DNA zijn verbonden

Figuur A:Berekende verdeling van interdeeltjesscheiding, R, voor dimeren verbonden door één of vier DNA-ketens. De gemiddelde scheiding nam af met toenemend aantal deeltjes verbindende ketens.

Licht- en röntgenverstrooiingsexperimenten hebben de structuur onthuld van nanodeeltjesdimeren die zijn verbonden door flexibele DNA-ketens. Deze dimeren waren basiseenheden in een multischaal, hiërarchische vergadering, en diende als een modelsysteem om DNA-gemedieerde interacties te begrijpen, vooral in het niet-triviale regime toen de nanodeeltjes en DNA-links vergelijkbaar waren in grootte. We ontdekten dat de scheiding tussen de deeltjes in het dimeer voornamelijk werd gecontroleerd door het aantal verbindende DNA. Onderzoekers vatten hun bevindingen samen in een eenvoudig model dat het samenspel van het aantal DNA-bruggen, hun lengte, de kromming van het nanodeeltje, en de uitgesloten volume-effecten. We toonden een uitstekende overeenstemming van ons analytische model met zowel onze experimentele als computationele resultaten, zonder gebruik van vrije parameters in het model.

Als bouwstenen in assemblages met meerdere schalen, DNA-gekoppelde nanodeeltjesdimeren zijn uitstekende modelsystemen om ketengemedieerde interacties tussen deeltjes te begrijpen. De resultaten van deze studie kunnen dienen als leidraad voor het ontwerp van nauwkeurig gecontroleerde afstanden binnen nanoschaalclusters; een dergelijke controle is noodzakelijk voor energieoverdracht en biodetectiefuncties, onder andere toepassingen.

Figuur B:Simulatieprotocol voor de vorming van dimeer van twee DNA-gecoate NP's verbonden door vier linkers. (a) Twee DNA-gecoate NP's en vier linkers (roze strengen) bevinden zich op willekeurige posities. (b) Vier strengen van één halve bol van elke NP worden willekeurig geselecteerd. (c) Hybridisatie vindt plaats tussen de linkers en strengen van de linker NP. (d) Hybridisatie met tweede NP gevolgd door equilibratie.

Details:

  • CFN-mogelijkheden:röntgenstraling bij CFN/NSLS X9-eindstation, UV-Vis, Dynamische lichtverstrooiing, en TEM maakten onderzoek naar de zelfassemblageprocessen van de DNA-gekoppelde dimeren mogelijk. CFN/NSLS X9 Endstation en Dynamic Light Scattering maakten het ook mogelijk om in-situ de afstand tussen de deeltjes binnen de dimeren te meten.
  • Wanneer nanodeeltjes en DNA-ketens van vergelijkbare grootte zijn, de interdeeltjesscheiding binnen een dimeer wijkt af van een vrijeketengedrag:in dat geval, de gevestigde afhankelijkheid van de ketenlengte wordt onderdrukt door de aanwezigheid van meerdere DNA-verbindingen tussen de sterk gekromde oppervlakken van de nanodeeltjes. Ons analytische model vertoont een uitstekende overeenkomst met zowel experimentele als computationele resultaten.